Bērnībā Pelē pirmos spēles pamatus apguva tēva vadībā, bet 13 gadu vecumā nokļuva kluba Bauru jauniešu komandā, kur par treneri strādāja bijušais Brazīlijas izlases spēlētājs Valdemārs di Britu (Waldemar de Brito), ar kura starpniecību Pelē jau 15 gadu vecumā sāka spēlēt vienā no Sanpaulu pavalsts spēcīgākajām komandām Santos, pirmajā pilnajā sezonā uzreiz kļūstot par Sanpaulu pavalsts čempionāta rezultatīvāko spēlētāju (1957). Nākamajā sezonā Pelē uzstādīja Sanpaulu pavalsts čempionāta rezultativitātes rekordu, 38 spēlēs gūstot 58 vārtus. Tolaik pavalstu čempionāti Brazīlijā bija galvenās klubu sacensības, jo valsts meistarsacīkstes sāka rīkot tikai 1959. gadā, turklāt sākumā tikai kausa izcīņas formātā.
Klubā Santos Pelē aizvadīja 18 gadus, palīdzot komandai 10 reizes triumfēt pavalsts čempionātā, sešas reizes kļūt par Brazīlijas čempioniem, pa divām reizēm izcīnīt Copa Libertadores jeb Dienvidamerikas čempionu kausu un Starpkontinentālo kausu, ko savstarpējos mačos izspēlēja Dienvidamerikas un Eiropas klubu čempioni. Īpaši spilgti Pelē sevi visai pasaulei apliecināja 1962. gada Starpkontinentālajā kausā, kad Santos divreiz uzvarēja Eiropas kausa ieguvējus Lisabonas Benfica – 3:2 Portugālē un 5:2 savā laukumā, bet Pelē guva piecus vārtus. Kopumā Santos sastāvā Pelē guva 1091 vārtus (oficiālajos mačos – 643 vārti 659 spēlēs). Jāņem vērā, ka tolaik Santos regulāri devās viesturnejās pa visu pasauli, aizvadot draudzības mačus ar visdažādākajiem pretiniekiem. 19.11.1969. Santos mačā ar klubu Vasco de Gama valsts galvenajā stadionā Maracana Pelē sasniedza 1000. gūto vārtu robežu (ieskaitot visas iespējamās spēles), kas Brazīlijā bija ļoti gaidīts notikums, izraisot milzu ažiotāžu.
Jau savas pirmās profesionālās sezonas laikā Pelē debitēja nacionālajā izlasē, 07.07.1957. mačā pret Argentīnas izlasi (1:2) tikai 16 gadu vecumā kļūstot par visu laiku jaunāko Brazīlijas valstsvienības vārtu guvēju. Nākamajā gadā Pelē jau kļuva par vispasaules mēroga superzvaigzni, kad Brazīlijas izlase Zviedrijā triumfēja Pasaules kausa finālturnīrā. Savainojuma dēļ izlaidis divas pirmās čempionāta spēles, 17 gadus vecais uzbrucējs izšķirošajos mačos vispirms guva spēles vienīgos vārtus ceturtdaļfinālā pret Velsu, tad izcēlās ar hat-trick jeb trim vārtiem pusfinālā pret Franciju (5:2) un vēl divus vārtus guva arī fināla uzvarā pār Zviedriju (5:2). Pelē pirmie vārti finālmačā iegāja vēsturē kā vieni no visu laiku izcilākajiem Pasaules kausu vārtu guvumiem – viņš pretinieku soda laukumā pārmeta bumbu pāri zviedru aizsargam un, nenolaižot to uz zemes, raidīja vārtu tīklā. Pēc 1958. gada Pasaules kausa Pelē dzimtenē sāka dēvēt par karali (O Rei). Tieši šajā čempionātā Pelē pirmo reizi sāka spēlēt ar kreklu nr. 10, kas kļuva par ikonisku.
Brazīlijai tas bija pirmais pasaules čempionu tituls, bet pēc četriem gadiem brazīlieši atkārtoja šo panākumu. 1962. gada finālturnīrā Čīlē Pelē jau otrajā mačā guva traumu, nepiedaloties izšķirošajos izslēgšanas mačos. 1966. gadā Pasaules kausa finālturnīrā Anglijā brazīlieši ar Pelē ierindā piedzīvoja neveiksmi, nepārvarot pirmā posma grupu turnīru, bet 1970. gadā Brazīlija kļuva par pirmo trīskārtējo pasaules čempionvienību – šajā finālturnīrā Meksikā Pelē guva četrus vārtus, tostarp vienus arī finālmačā pret Itāliju (4:1). Pelē izdarīja arī sešas rezultatīvas piespēles. Šo Brazīlijas izlases modeli arvien mēdz dēvēt par, iespējams, visu laiku labāko pasaules komandu. Kopumā četros Pasaules kausa finālturnīros Pelē guva 12 vārtus. Valstsvienībā Pelē guvis 77 vārtus 92 mačos (1957–1971), kas vairāk nekā pusgadsimtu bija Brazīlijas izlases rezultativitātes rekords, līdz 2023. gada viņu apsteidza Neimars (pilnā vārdā Neimars da Silva Santušs Žuniors, Neymar da Silva Santos Júnior).
Pēc 18 Santos sastāvā aizvadītām sezonām 1975. gada jūlijā Pelē parakstīja trīs gadu līgumu ar Ziemeļamerikas profesionālās līgas (North American Soccer League, NASL) klubu New York Cosmos, kas viņu padarīja par tobrīd vislabāk apmaksāto sportistu pasaulē. 1977. gadā Cosmos izcīnīja NASL čempionu titulu, bet finālmačs 28.08.1977. Portlendā pret Seattle Sounders (2:1) kļuva par Pelē pēdējo oficiālo spēli karjerā. Pēc tam 01.10.1977. Ņujorkā vēl tika sarīkota svinīgā Pelē atvadu spēle starp Cosmos un Santos, kur futbolists aizvadīja pa puslaikam katras komandas sastāvā.
Pelē iekļauts Ginesa rekordu grāmatā par visvairāk gūtajiem vārtiem – 1279 (1363 mačos, 1956–1977), taču te pieskaitītas arī dažādas neoficiālās spēles. Precīzs vārtu skaits dažādos avotos mēdz nedaudz atšķirties – pats Pelē skaitīja, ka viņa rēķinā ir 1283 vārti. Mūsdienās ir pieņemts uzskaitīt tikai oficiālajās sacensībās gūtos vārtus, un tādu Pelē ir 757.