Ustaši dibinātājs, vadītājs, programmatisko dokumentu autors un vienpersoniskais līderis (poglavnik) bija Ante Paveličs (Ante Pavelić). Statūti pieņemti 07.01.1929. Organizācijas politiskais mērķis bija neatkarīgas horvātu valsts izveide vardarbīgā bezkompromisa cīņā.

Ustaši prokatoliskais etnonacionālisms idejiski balstījās itāļu fašismā un vācu nacionālsociālismā, pārņemot vadonības, korporatīvisma idejas un antisemītismu.

Galvenais Ustaši štābs tika izveidots 1932. gadā Itālijā; sāka iznākt laikraksts Ustaša. Līdz Otrajam pasaules karam Ustaši gatavoja partizānus no horvātu emigrantiem apmācības centros Itālijā un Ungārijā, kā arī rīkoja terora un sabotāžas aktus. Pēc 1934. gada atentāta pret Dienvidslāvijas karali Aleksandru I Karageorgijeviču (serbu Александар I Карађорђевић) Ustaši darbība Itālijā, Vācijā un Ungārijā tika ierobežota.

Pēc Vācijas un Itālijas iebrukuma Dienvidslāvijā un marionešu Neatkarīgās Horvātijas valsts (NHV) izveidošanas 04.1941. Ustaši bija vienīgais legālais politiskais spēks valstī. Valdības galva un ministri bija Ustaši pārstāvji. Ustaši milicija (Ustaška vojnica) ietilpa NHV bruņotajos spēkos un īstenoja represijas pret valstī dzīvojošajiem ebrejiem, čigāniem un serbiem, ar mērķi veidot etniski viendabīgu horvātu valsti.

Valstī izveidoja koncentrācijas nometņu tīklu, no kurām lielākā bija Jasenovacas (Jasenovac) koncentrācijas nometne. Terors, deportācijas, serbu piespiedu pievēršana katoļticībai sekmēja starpetniskās sadursmes, kā arī serbu nacionālistu – četniku un dienvidslāvu komunistu kustības attīstību.

20. gs. 40. gadu otrajā pusē Dienvidslāvijas teritorijā pret komunistisko režīmu cīnījās Ustaši partizānu – križaru (krustnešu) vienības. Pēc Otrā pasaules kara A. Paveliča vadībā emigrācijā izveidoja Horvātu Atbrīvošanas kustību (Hrvatski oslobodilački pokret), kas pēc Dienvidslāvijas Sociālistiskās Federatīvās Republikas sabrukuma 1991. gadā darbojas Horvātijā kā politiska partija. Pēc Otrā pasaules kara bijušie Ustaši biedri emigrācijā izveidoja arī Horvātu Nacionālo pretestības kustību Otpor (Hrvatski narodni otpor), kas beidza pastāvēt 1991. gadā.