Tenisa gaitas Larisa Neilande sāka dzimtajā Ļvivā, kad otrajā klasē sāka apmeklēt vietējo tenisa sekciju. Viņa auga bez tēva, māte Margarita Savčenko (Маргарита Павловна Савченко) vēlējās, lai meitene ir sportiska. 

1989. gadā L. Neilande apprecējās ar latviešu tenisa treneri Aleksandru Neilandu un pārcēlās uz Latviju. Pēc Latvijas neatkarības atjaunošanas L. Neilande ieguva Latvijas pilsonību un tenisā sāka pārstāvēt Latviju. Pēc šķiršanās ar A. Neilandu viņa apprecējusies ar uzņēmēju Oļegu Sibriku, ir divu bērnu māte.

Jau bērnībā un jaunībā L. Neilande guva ļoti labus panākumus. Tenisā L. Neilande bija toreizējās Padomju Sociālistisko Republiku Savienības (PSRS) jauniešu izlasēs dažādās vecuma grupās, vēlāk arī PSRS pieaugušo izlasē. L. Neilande ir seškārtējā PSRS čempione dubultspēlēs un trīskārtējā ziemas čempionāta uzvarētāja dubultspēlēs. Ukrainas PSR izlases sastāvā 1984. gadā ieguva PSRS kausu. PSRS Tautu spartakiādes (Спартакиада народов СССР) absolūtā čempione 1986. gadā. 

1983. gadā L. Neilande uzvarēja dubultspēlēs Eiropas čempionātā Jūrmalā kopā ar maskavieti Svetlanu Čerņevu-Parhomenko (Светлана Германовна Чернева-Пархоменко). Par profesionāli L. Neilande kļuva 1983. gada rudenī, līdz tam viņa bija 10. pozīcijā vienspēles Starptautiskās Tenisa federācijas (International Tennis Federation, ITF)  junioru reitingā pasaulē. 1983. gadā reitingā sieviešu vienspēlēs pakāpās uz 28. pozīciju pasaulē pēc veiksmīgiem turnīriem Birmingemā un Īstbornā un debitēja Vimbldonas junioru turnīrā vienspēlēs, kur sasniedza ceturtdaļfinālu, piedzīvojot zaudējumu nākamajai čempionei francūzietei Paskālai Paradī (Pascale Paradis) ar 1:6 un 4:6. Kopā ar francūzieti Natāliju Eremanu (Nathalie Herreman) L. Neilande dubultspēlēs tika līdz pusfinālam. Viņa spēlēja arī pieaugušo turnīrā dubultspēlēs kopā ar S. Černevu-Parhomenko, zaudējot pirmajā kārtā.

1984. gadā French Open Parīzē L. Neilande vienspēles sāka no kvalifikācijas, bet vēlāk tika līdz trešajai kārtai pamatturnīrā. 1984. ieguva savu pirmo titulu vienspēlēs Čikāgā, visā turnīrā zaudējot tikai vienā setā, finālā uzvarot Natāliju Revu (Наталия Владимировна Рева) ar 6:2 un 6:4. 1985. gadā kopā ar S. Čerņevu-Parhomenko ieguva pirmo Sieviešu tenisa asociācijas (Women’s Tennis Association, WTA) titulu dubultspēlēs, uzvarot Soltleiksitijas turnīrā Amerikas Savienotajās Valstīs (ASV). 1986. gadā L. Neilande bija pirmā reitingā toreizējās PSRS vienspēlēs. Kopā ar S. Čerņevu-Parhomenko 1987. gadā spēlēja Vimbldonas tenisa turnīra pusfinālā, rudenī sāka dubultspēles aizvadīt kopā ar Baltkrievijas PSR tenisisti Nataļju Zverevu (Наталля (Наташа) Маратаўна Зверава).

1988. gadā L. Neilande sasniedza savu pirmo Grand Slam turnīra finālu, kad Vimbldonā ar 3:6, 6:1 un 10:12 kopā ar N. Zverevu zaudēja Gabrielai Sabatīni (Gabriela Beatriz Sabatini) un Štefijai Grāfai (Stefanie Maria Graf).

1988. gada Seulas olimpiskajās spēlēs L. Neilande sasniedza ceturtdaļfinālu vienspēlēs, kur zaudēja nākamajai čempionei Š. Grāfai ar 2:6, 6:4 un 3:6. Turnīrā Š. Grāfai tas bija vienīgais trīssetu mačs, pārējās spēlēs viņa uzvarēja divos setos. Dubultspēlēs kopā ar N. Zverevu arī tika sasniegts ceturtdaļfināls Seulā.

1989. gadā kopā ar N. Zverevu ieguva pirmo Grand Slam titulu, French Open finālā pārspējot Š. Grāfu un G. Sabatīni ar 6:4 un 6:4. 1991. gadā kopā ar N. Zverevu L. Neilande triumfēja Vimbldonas turnīrā. Finālā uzvara pret amerikānieti Beatrisi Fernandesu (Beatriz (Gigi) Fernández) un čehieti Janu Novotnu (Jana Novotná) ar 6:4, 3:6 un 6:4. 1992. gadā sportiste sasniedza pirmo pozīciju pasaulē dubultspēļu reitingā.

1992. gadā L. Neilande jau Latvijas sastāvā piedalījās Barselonas olimpiskajās spēlēs, bet pirmajā kārtā zaudēja bulgārietei Katerīnai Malejevai (Katerina Maleeva) ar 6:7 un 2:6. Dubultspēlēs kopā ar Agnesi Blumbergu-Gustmani pirmajā kārtā piedzīvoja zaudējumu austrietēm Petrai Riterei (Petra Ritter) un Judītei Vīznerei (Judith Wiesner)  ar 4:6, 7:5 un 3:6.

Vēlāk L. Neilande nomainīja dubultspēļu partneri profesionālajā tūrē un spēlēja kopā ar J. Novotnu. Abas no 1991. līdz 1993. gadam iekļuva piecos Grand Slam turnīra sieviešu dubultspēļu finālos, bet visos zaudēja. Piecas reizes ar dažādām partnerēm L. Neilande spēlēja gada dubultspēļu sezonas finālturnīros, vienmēr tika līdz finālam, bet izšķirošajā spēlē tomēr zaudēja.

Pēdējos piecus titulus dubultspēlēs ar dažādām partnerēm ieguva 1999. gadā; togad augustā L. Neilande aizvadīja savu pēdējo vienspēli profesionālajā karjerā. Vēl 2000. gadā Vimbldonā aizvadīja dubultspēli kopā ar jauno Krievijas tenisisti Linu Krasnorucku (Лина Владимировна Красноруцкая), bet pirmajā kārtā zaudēja. Dubultspēlēs pirmo reizi Top 10 (Top 10) pasaules reitingā L. Neilande iekļuva 1987. gadā, līdz 1999. gadam vienmēr bija desmitniekā sezonas noslēgumā, izņemot 1994. un 1998. gadu, ko pabeidza 11. pozīcijā. 

1993. gadā Latvija kvalificējās pasaules izcilāko komandu finālturnīram Frankfurtē un iekļuva labāko 16 komandu skaitā, kas ilgi bija neatkārtots Latvijas sasniegums. Pirmajā kārtā uzvarēta Beļģija, bet otrajā – zaudējums Nīderlandei. Izlases kapteine turnīrā bija Daiga Juška, komandā – L. Neilande, Agnese Blumberga-Gustmane un Una Buševica.

L. Neilandes bilance Federācijas kausa izcīņā vienspēlēs – 29 uzvaras un 15 zaudējumi, dubultspēlēs – 38 uzvaras un 8 zaudējumi, panākumu ziņā tas bija labākais rādītājs dubultspēlēs šī turnīra vēsturē visā pasaulē. Kopā Federācijas kausa izcīņā – 67 uzvaras un 23 zaudējumi, aizvadītas 90 spēles, no tām puse Latvijas izlasē. Federācijas kausa izcīņā L. Neilande debitēja 1983. gada jūlijā PSRS izlasē pret Bulgāriju. Debija Latvijas sastāvā – 1992. gada aprīlī pret Dienvidslāviju. 2003. gada aprīlī pret Alžīriju dubultspēlēs kopā ar Irinu Kuzminu-Rimšu L. Neilande uzvarēja pretinieces, un tā bija viņas pēdējā spēle izlasē. 

Sieviešu tenisa asociācijas līmenī L. Neilande spēlēja deviņos finālos vienspēlēs, uzvarot divas reizes – 1991. gadā Maskavā finālā vācieti Barbaru Ritneri (Barbara Rittner) ar 3:6, 6:3 un 6:4, 1993. gadā  Skenektedijas turnīrā (ASV) finālā uzvarot Ukrainas sportisti Natāliju Medvedevu (Наталія Олегівна Медведєвa) ar 6:3 un 7:5. Karjerā L. Neilande divas reizes spēlēja finālos pret tenisisti Martinu Navratilovu (Martina Navratilova), taču abas reizes zaudēja – 1988. gadā ASV, Oklendā, ar 1:6 un 2:6, 1993. gadā Japānā, Tokijā, ar 2:6 un 2:6. Kopējā bilance pret M. Navratilovu karjerā ir 1 uzvara un 9 zaudējumi. 1994. gadā Vimbldonā L. Neilande sasniedza ceturtdaļfinālu vienspēlēs, kur zaudēja Lorijai Maknīlai (Lori McNeil) no ASV ar 3:6 un 4:6.

L. Neilande bija pirmā pasaules reitingā dubultspēlēs un kopā ieguva sešus Grand Slam titulus, divus sieviešu un četrus jauktajās dubultspēlēs. Kopā karjerā viņai dubultspēlēs ir 65 tituli. Sieviešu tenisa asociācijas tūrē aizvadīja 766 dubultspēles, kas ir ceturtais labākais rezultāts vēsturē sievietēm. Vislielākie panākumi Grand Slam turnīru līmenī bija jauktajās dubultspēlēs laika posmā no 1992. līdz 1997. gadam, viņa spēlēja deviņos finālos un četras reizes uzvarēja. Tituli iegūti 1992. gadā Vimbldonā kopā ar čehu Cirilu Suku (Cyril Suk), 1994. gadā Australian Open kopā ar Krievijas tenisistu Andreju Oļhovski (Андрей Станиславович Ольховский), 1995. gadā French Open kopā ar austrālieti Marku Vudfordu (Mark Raymond Woodforde) un 1996. gadā Australian Open ar M. Vudfordu.

L. Neilande bija viena no visu laiku labākajām dubultspēļu spēlētājām pasaulē. Viņai raksturīgs atraktīvs spēles stils, sportiste ļoti labi darbojās pie tīkla spēlē no gaisa. Viņa ir viena no panākumiem bagātākajām tenisistēm Federācijas kausa (Federation Cup, mūsdienās Billijas Džīnas Kingas kauss, Billie Jean King Cup) izcīņas vēsturē. Sportiste aizvadīja 57 mačsacīkstes šajā turnīrā laika posmā no 1983. līdz 2003. gadam, sākumā pārstāvot toreizējo PSRS un kopš 1992. gada – Latviju. 

L. Neilande kļuvusi par veiksmīgu treneri un strādājusi gan ar lielām pasaules zvaigznēm, gan trenējusi jaunos tenisistus. Krievijā trenējusi Krievijas izslasi. Talantīgāko audzēkņu skaitā jāmin Svetlana Kuzņecova (Светлана Александровна Кузнецова), Anastasija Miskina (Анастасия Андреевна Мыскина) un L. Krasnorucka no Krievijas. 2016. gadā L. Neilande tika uzņemta Ukrainas tenisa slavas zālē (Зал Слави українського тенісу). Starptautiskā tenisa federācija apbalvoja tenisisti par izcilību Federācijas kausa izcīņā. 2001. gadā L. Neilande tika uzņemta Starptautiskās tenisa federācija slavas zālē par izcilu sniegumu un attieksmi Federācijas kausa izcīņā.

2022. gada februārī, Krievijas pilna mēroga iebrukuma sākumā Ukrainā, L. Neilande bija Kijivas piepilsētā Irpiņā, kur atradās viņas tenisa akadēmija. Pati sportiste dzīvoja netālajā Bučā. Sākoties apšaudēm, L. Neilande vairākas dienas pavadīja pagrabā, līdz viņai radās iespēja izkļūt no karadarbības zonas un atstāt Ukrainu. Kopā ar vairākiem audzēkņiem viņa varēja doties atpakaļ uz Latviju, vēlāk daudzkārt atbalstot savu etnisko dzimteni.