L. Koidulas literārā darbībā aizsākās ar stāstiem, kuri presē publicēti kopš 1861. gada. Atsevišķā izdevumā 1866. gadā iespiests garais stāsts “Peru pēdējais inks” (Perùama wiimne Inka), kura sižeta līnija aizgūta no igauņu kultūras vidē populārā vācbaltiešu luterāņu mācītāja un rakstnieka Vilhelma fon Horna (Wilhelm Oertel von Horn) darbiem.
Viena no būtiskākajām L. Koidulas personības radošajām izpausmēm bija dzeja, kas laikrakstos publicēta kopš 1865. gada. Dzejnieces mūža laikā tika iespiesti divi dzejas krājumi – “Pļavas puķes” (Vainulilled, 1866) un “Mētras lakstīgala” (Emajõe Ööbik, 1867) –, kuros ievietoti 79 dzejoļi. Pirmajā no tiem iekļauti tikai pieci oriģināldzejoļi un dominējoši bija tulkojumi, taču autores mērķis bija parādīt un apliecināt igauņu valodas izteiksmes iespējas un daudzveidību, līdzīgi kā to savas (latviešu) valodas labā paveica latviešu rakstnieks Juris Alunāns krājumā “Dziesmiņas, latviešu valodai pārtulkotas” (1856). Par L. Koidulas dzejas popularitāti liecina fakts, ka divas no trim igauņu oriģināldziesmām, kas tika ietvertas Pirmo vispārējo igauņu dziesmu svētku repertuārā 1869. gadā, bija ar dzejnieces tekstu. Īpašu popularitāti iemantoja “Mana dzimtene ir mana mīlestība” (Mu isamaa on minu arm), kas vēlākajā laika periodā uzskatīta arī par Igaunijas Republikas neoficiālo himnu.
Igauņu teātra pirmā izrāde notika 24.06.1870., kad tika uzvesta L. Koidulas luga “Sāmsalas brālēns” (Saaremaa onupoeg). Tas bija vācu rakstnieka Teodora Kernera (Carl Theodor Körner) dziesmu spēles “Brēmenes brālēns” (Der Vetter aus Bremen, 1812) lokalizējums. Izrāde bija veltīta dziedāšanas biedrības Vanemuine (Vanemuise Selts, 1865) piecu gadu jubilejai; tās sagatavošanā aktīvi piedalījās gan L. Koidula, gan viņas tēvs J. V. Jansens, kura mājās notika mēģinājumi. L. Koidula bija gan teksta autore, gan iestudējuma veidotāja. Igauņu teātrī Tērbatā iestudēta arī L. Koidulas lugas “Marets un Mīna vai saderināšanās žagari” (Maret ja Miina ehk Kosjakased, 1870) un “Tāds lempis vai simts bušeļi sāls” (Säärane mulk ehk Sada vakka tangusoola, 1871), pirmais igauņu dramaturģijas darbs ar oriģinālu sižetu, kas nebija aizgūts no cittautu avotiem. Vēlākajā posmā tapa tikai viena L. Koidulas luga – “Saderināšanās vīns, vai kā Tapiku ģimene nokļuva Dziesmusvētkos” (Kosjaviinad ehk kuidas Tapiku pere laulupidule sai) –, kas bija paredzēta uzvedumam Trešajos vispārējos igauņu dziesmu svētkos 1880. gadā, taču netika izrādīta, publicēta tikai 1946. gadā.