Profesionālā, radošā un sabiedriskā darbība 1919. gada vasarā V. Tone kopā ar Ģedertu Eliasu, Jēkabu Kazaku, Oto Skulmi, Niklāvu Strunki, Romanu Sutu un K. Ubānu nodibināja Ekspresionistu grupu, ko 1920. gadā nosauca par Rīgas mākslinieku grupu, un pēc J. Kazaka nāves V. Tone kļuva par tās priekšsēdētāju. 1924. gadā viņš pārgāja uz Latvijas Mākslas akadēmijas pedagogu apvienību “Sadarbs”, taču 1925. gadā no tās izstājās un no 1930. gada atkal piedalījās Rīgas mākslinieku grupas izstādēs.
V. Tones pirmā izstāde bija 1912. gadā. Agrīnais “Mātes portrets” (1914) apliecina Ermitāžā redzēto holandiešu vecmeistaru iespaidu, bet ar laiku gleznojums, kurā valda pelēcināti violetīgs kolorīts, ieguva atraisītāku triepienu (“Divas sievietes”, 1915, “Jāzepa Grosvalda portrets”, 1915, “Jāņa Akuratera portrets”, 1917–1928). 1919. gadā V. Tone uzgleznoja pirmo kubistisko darbu “Sieviete ar balodi” un 1920. gadā radīja vairāk nekā desmit ģeometrizētas kompozīcijas (“Divas sievietes”, “Peldētāja”, “Portreta mets”, “Vakarā”), ar kurām vēlējās franču laboratorijas atradumus izmantot latviešu mākslas zelta laikmeta radīšanai. 1921. gadā V. Tones rokraksts mainījās reālisma virzienā, ko apliecina Parīzē K. Ubāna iespaidā gleznotās ainavas (“Pie Sēnas”, 1922) un klusās dabas ar priekšmetiem no lauku mājas virtuves. Strādājot Latvijas Mākslas akadēmijā, atlika maz laika gleznošanai, un vakaros V. Tone zīmēja sieviešu aktus ar ogli uz gruntēta audekla (“Akts”, 1929).
20. gados ievērojami nobrieda V. Tones portretista talants (“G. L. kundzes portrets”, 1923, “Liepas jaunkundzes portrets”, 1924). Rakstnieka Valdemāra Damberga un viņa sievas portretā (1924) iezīmējās jaunās lietišķības virzienam raksturīgais atturīgais reālisms. 1927. gadā V. Tone portretēja draugu, vijolnieku Jūliju Sproģi, vairākkārt – Teodora Zaļkalna tēvu Eduardu Grīnbergu (1925, 1932), tomēr viņa darbos pilnībā valda laikmetīgās sievietes tēls. Meistaram laimējās atrast modeļus, kuru dziļā gara pasaule un pietāte pret viņa spējām deva būtisku atbalstu izcilu kompozīciju tapšanā. 30. gadus īpaši raksturo akadēmijas studentes, topošās gleznotājas Annas Dārziņas portreti (“Anna” 1932, “Pie loga” 1932, “Guļošā (Anna)”, 1935). Annas tēls, asociējoties ar vecmeistaru sieviešu apgarotību, kļuva par simbolu ne tika paša mākslinieka daiļradei, bet arī visai latviešu portreta glezniecībai. V. Tone uzskatīja, ka “Annas” nav portreti, bet kompozīcijas ar cilvēku, ko veido krāsas ar gaismām un ēnām. Vairākkārt gleznoti vēl divi modeļi – tekstilmāksliniece Helga Kivicka (“Peldētāja”, 1931, “Elga”, 1934) un Jelgavas teātra aktrise Elza Tauriņa (“Ilze. Pie grāmatas”, 1931).

Valdemārs Tone. "Ilze. Pie grāmatas". 1931. gads.
Fotogrāfs Normunds Brasliņš. Avots: Latvijas Nacionālais mākslas muzejs.
V. Tone nekad negleznoja pasūtījuma portretus; viņam galvenokārt pozēja paziņas vai draugu sievas (“Austra Dāle-Ķeniņa kundze”, 1934, “Filonova kundzes portrets”, 1935, “Aldonas Tepfera kundzes portrets”, 1937). Vācijas bēgļu nometnēs un Londonā V. Tone daudzkārt portretēja sievu Ainu Toni (“Rudens puķes”, 1945, “Aina Tone ar avīzi”, 1952). Savukārt jaunajā bēgļu meitenē Edītē Vīdzirkstē mākslinieks atrada garīgu saikni ar 30. gadu romantisko “Annas” veidolu (“Edīte”, 1947, “Bēgļu meitene”, 1948). Dzīvojot trimdā, mākslinieks atgriezās pie klusās dabas žanra (“Klusā daba ar pulksteni”, 1956, “Dzeltenās narcises”, ap 1950).
V. Tones pedagoga darbība aizsākās ar privāto mākslas studiju (1919–1923). Rektora V. Purvīša uzaicināts Latvijas Mākslas akadēmijā, viņš vadīja portreta (1925–1932) un akta klases (1932–1944), 1944. gadā kļuva par profesoru. Otrā pasaules kara beigās, 1944. gadā, V. Tone otrreiz mūžā piedzīvoja bēgļu gaitas un devās uz Vāciju, bet 1949. gadā pārcēlās uz dzīvi Londonā, Lielbritānijā.
No 1927. līdz 1939. gadam V. Tone piedalījās latviešu mākslas izstādēs Stokholmā, Oslo, Maskavā, Ļeņingradā, Briselē, Helsinkos, Tallinā, Tērbatā, Varšavā, Krakovā, Vīnē, Prāgā, Budapeštā, Kauņā, Kopenhāgenā, Parīzē un Londonā. Mākslinieka darbi glabājas Latvijas Nacionālajā mākslas muzejā, Malmes mākslas muzejā (Malmö Konstmuseum), Zviedrijā, M. K. Čurļoņa Nacionālajā mākslas muzejā (Nacionalinis M. K. Čiurlionio dailės muziejus) Kauņā, Lietuvā, Kuldīgas un Tukuma muzejos, privātkolekcijās Latvijā, Amerikas Savienotajās Valstīs, Lielbritānijā, Vācijā un Zviedrijā.