Veikums Rīgas bīskapa amatā Līdz ar jaunā amata pārņemšanu bīskaps Alberts iesaistījās konkurences cīņā par pagānu pakļaušanu un ietekmi Baltijas jūras reģiona austrumdaļā, par ko 12. un 13. gs. mijā sacentās gan Romas katoļu baznīcas centri Ziemeļeiropā – Brēmenes, Lundas un Upsālas arhibīskapijas –, gan Skandināvijas monarhijas. Savas intereses Austrumbaltijā bija arī Kijivas Krievzemes rietumu kņazistēm – Novgorodai, Pleskavai un Polockai –, kā arī Gotlandes un topošās Hanzas viduslejasvācu tirgotājiem. Īstenojot savu politiku bīskapa amatā, Albertam bija jārēķinās ar visiem procesa dalībniekiem un savas darbības potenciālajām sekām.
Bīskaps Alberts apzinājās, ka jaunās bīskapijas nostiprināšana ir iespējama tikai ciešā saistībā ar zemes kundzības iedibināšanu, pakļaujot jaunkristītos pamatiedzīvotājus ne tikai garīgai, bet arī laicīgai bīskapa varai. No paša sākuma viņš sevi pirmām kārtām apliecināja kā krusta karu organizētāju un militāru stratēģi, nemitīgi rūpējoties par arvien jaunu krusta karotāju pieplūdumu. Misionēšanai un iekarojumiem vēršoties plašumā, bīskaps Alberts demonstrēja lieliskas politiķa un diplomāta spējas gan vietējā līmenī, gan pāvesta kūrijā, laicīgo valdnieku galmos un attiecībās ar reģiona baznīcas autoritātēm.
Pirmoreiz Daugavas lejtecē bīskaps Alberts lielas krusta karotāju flotes pavadībā ieradās 1200. gadā. Viņam nācās konstatēt, ka pēc amata priekšteča Bertolda (Berthold) nāves bīskapija atrodas bēdīgā stāvoklī, – jaunkristīto bija maz un kristiešus bīstami apdraudēja pagāni. Novērtējis situāciju, bīskaps Alberts izšķīrās par jaunas misionēšanas bāzes un krusta karotāju militārā atbalsta punkta veidošanu, pārceļot bīskapa sēdekli no Ikšķiles uz vietu, kur 1201. gadā sāka celt Rīgas pilsētu. Tā kļuva par pirmo Rietumeiropas tipa pilsētu, kas, pateicoties lejasvācu tirgotājiem, ar laiku izveidojās par lielāko tirdzniecības metropoli Austrumbaltijā.
Svarīga loma bīskapa Alberta militārajos plānos bija 1202. gadā nodibinātajam Zobenbrāļu ordenim, kas formāli atradās bīskapa pakļautībā. Realitātē ordenis gan drīz vien kļuva par vienu no galvenajiem bīskapa konkurentiem, – 1207. gadā zobenbrāļi ieguva tiesības uz ⅓ no pakļautajām zemēm un turpmākajos militāri politiskajos notikumos Livonijā darbojās lielā mērā autonomi no bīskapa Alberta. Savukārt straujākas kristīgās ticības misionēšanas veicināšanai 1205. gadā Daugavgrīvā (mūsdienās Vecdaugava) tika uzsākta cisterciešu Svētā Nikolaja klostera celtniecība. Tam bija stratēģiska nozīme arī kā nocietinātai vietai, jo ļāva kontrolēt kuģu satiksmi starp Daugavu un Baltijas jūru.
Tālejošas sekas turpmākajā Livonijas vēsturē bija bīskapa Alberta 1201. gada lēmumam izlēņot diviem krusta karotājiem Lielvārdes un Ikšķiles pilis. Tādējādi tika likti pamati vasaļu kārtas izveidei un feodālās hierarhijas kā bīskapa laicīgās varas balsta iedibināšanai. Zemju un piļu izlēņošanas prakse tika piekopta arī vēlāk, turklāt feodālajās attiecībās tika iesaistīti ne tikai krustneši, bet arī pakļauto pamattautu virsslānim piederīgie.
Sešu gadu laikā bīskapam Albertam gan ar spēka palīdzību, gan bez asinsizliešanas izdevās pievērst kristīgajai ticībai (lai arī sākotnēji lielākoties tikai formāli) Daugavas un Gaujas lībiešus un atvairīt Polockas kņaza pretenzijas uz meslu kundzību pār Daugavas lejteci. Bija izveidojies Dievmātei Marijai par godu iesvētīts garīgs teritoriāls veidojums, kurā apkārtējo naidīgi noskaņoto pagānu ielenkumā dzīvoja no Vāczemes ieceļojušie kristieši un jaunkristītie iezemieši. Tā kā bīskapam Albertam, Indriķa Livonijas hronikas autora vārdiem runājot, “ne no viena karaļa nebija izredzes saņemt palīdzību”, bīskaps 1207. gadā Vāczemē apmeklēja romiešu-vācu karali Filipu no Švābijas (Philipp von Schwaben) un nodeva viņam Livoniju kā impērijas lēni. Iespējams, ka šādi rīkoties bīskapu Albertu mudināja arī vēlme nodrošināties pret konkurenci, – 1206./1207. gadā bija vērojama pastiprināta dāņu militārā aktivitāte Sāmsalā un Lundas arhibīskapa Andersa Sunesena (Anders Sunesen) ieinteresētība intensīvāk pievērsties kristietības izplatīšanai Austrumbaltijā.
Bīskaps Alberts īpaši rūpējās par Rīgas kā ekonomiski spēcīgas bīskapa katedrāles pilsētas stiprināšanu. Kā pilsētas senjoram viņam bija jādomā gan par iedzīvotāju pieplūduma veicināšanu, gan arī par to, kā iegūt rīdziniekus par sabiedrotajiem pret Zobenbrāļu ordeni, kas sāka apdraudēt bīskapa varas monopolu Livonijā. 1211. gadā bīskaps Alberts Rīgas tirgotājiem piešķīra vairākas privilēģijas – atbrīvojumu no muitas un karstas dzelzs pārbaudes, atsevišķu tiesvedību u. c. –, kas sekmēja strauju pilsētas izaugsmi. Pilsētas kopiena īsā laikā tik ļoti nostiprinājās, ka jau 13. gs. 20. gados Rīgas pilsoņi ieguva plašas autonomijas tiesības un Livonijas politiski militārajos notikumos sāka spēlēt patstāvīgu lomu. Rīgas nozīmību un bīskapa autoritāti vairoja arī jaunas Doma baznīcas celtniecība. Tā 1211. gadā tika uzsākta pašreizējā vietā, kas tolaik atradās ārpus pilsētas mūra.
Domājot par varas stabilizēšanu un tās palielināšanu, bīskaps Alberts bija ieinteresēts iegūt kontroli pār Daugavas ūdensceļu, kam kā vienai no galvenajai satiksmes artērijām, pa kuru no Rīgas varēja nokļūt zemes iekšienē, bija gan ekonomiska, gan militāri stratēģiska nozīme. Svarīga stratēģiska loma Daugavas vidustecē bija Kokneses pilij, par kuras vienīgo valdnieku bīskaps Alberts kļuva 1213. gadā. Savukārt Gaujas baseinā viņa varas galvenais balsts bija pils, ko saskaņā ar Indriķa Livonijas hronikas sniegtajām ziņām 1214. gadā Raceburgas bīskaps Filips (Philipp von Ratzeburg) kopā ar krustnešiem bīskapam Albertam uzcēla Turaidā.
Mazāks bija bīskapa Alberta personīgais ieguldījums un ietekme igauņu apdzīvotās teritorijas pakļaušanā un kristianizēšanā, kuras iekarošanā 13. gs. otrajā un trešajā gadu desmitā piedalījās ne tikai viņam uzticīgais karaspēks, bet arī dāņi, zobenbrāļi un rīdzinieki, kā arī sabiedrotie no iezemiešu vidus. Igauņu zemēs zemeskungu tiesības ieguva Dānijas karalis un Zobenbrāļu ordenis, kā arī jaunizveidotās Tērbatas (sākotnēji Lihulas) un Sāmsalas-Vīkas bīskapijas. To (tāpat kā Sēlijas-Zemgales bīskapijas) faktiskais dibinātājs bija bīskaps Alberts, kuram tiesības iesvētīt bīskapus bija piešķīris pāvests Inocents III (latīņu Innocentius III). Šis apstāklis gan viņam nedeva nekādu formālu varu pār jaunajiem amata brāļiem. Lai gan 1214. gadā pāvests Livonijas/Rīgas diecēzi atdalīja no Hamburgas-Brēmenes metropolijas un bīskaps Alberts centās panākt sava amata paaugstinājumu līdz arhibīskapa statusam, šis viņa mērķis palika nesasniegts.