Par A. Lejiņa politiķa karjeras sākumu var uzskatīt 1968. gadu, kad, nesamierinoties ar paredzētā Pirmā vispasaules latviešu jaunatnes kongresa aizliegšanu Berlīnē, viņš rosināja vismaz atklāt kongresu Berlīnē, pēc tam kongresu pārceļot uz Hannoveri, demonstratīvi piesaistot pasaules preses uzmanību.
No 1972. līdz 1973. gadam A. Lejiņš bija Eiropas Latviešu jaunatnes apvienības (ELJA) Skandināvijas nodaļas priekšsēdētāja vietnieks, pēc tam vairākus gadus – nodaļas revīzijas komisijas loceklis. No 1973. līdz 1975. gadam apvienības izdevuma “ELJA Informācija” redaktors.
1968. gadā, īslaicīgi uzturoties Zviedrijā, A. Lejiņš kļuva par LSDSP biedru, jau pēc pārcelšanās uz Zviedriju 1972. gadā bija LSDSP Ārzemju komitejas loceklis un viens no tās priekšsēdētāja Bruno Kalniņa vietniekiem, ilgus gadus vadīja LSDSP Jaunatnes kopu. Kopš 1982. gada janvāra A. Lejiņš bija arī LSDSP mēnešraksta “Brīvība” redaktors.
1970. gadā apmeklēja padomju okupēto Latviju kā ar Valsts drošības komiteju (VDK) cieši saistītās Latvijas PSR Kultūras sakaru komitejas ar tautiešiem ārzemēs viesis. Saskaņā ar A. Lejiņa apgalvoto, uz Latviju viņu ielūdza tobrīd VDK virsnieks, vēlākais pārbēdzējs uz Rietumiem, Imants Lešinskis, kurš bija cerējis savervēt A. Lejiņu sadarbībai. Tomēr pēc atgriešanās Rietumos A. Lejiņš publicēja atmaskojošu grāmatu “Gorkija iela 11a” (1976), un rezultātā A. Lejiņam turpmāk vairs nebija iespējams apmeklēt Latviju. Saskaņā ar A. Lejiņu, uz okupēto Latviju viņš devies LSDSP uzdevumā, lai izveidotu kontaktus ar bijušajiem LSDSP biedriem, kuri dzīvoja Latvijā.
No 1979. līdz 1990. gadam A. Lejiņš strādāja Zviedrijas Ārpolitikas institūtā (Utrikespolitiska institutet).
1989. gadā, klātesot domubiedriem no Latvijas – Dainim Ivānam un Jānim Jurkānam –, piedalījās Latvijas Tautas frontes (LTF) Zviedrijas nodaļas dibināšanā, un kļuva par tās vadītāju. 1990. gadā A. Lejiņš tika ievēlēts LTF domē.
Pēc pārcelšanās uz Latviju A. Lejiņš 1992. gadā bija LĀI dibināšanas iniciators un līdz 2009. gadam tā direktors, bet 2011. gadā kļuva par goda direktoru.
2009. gadā A. Lejiņš no LSDSP neveiksmīgi startēja 7. Eiropas Parlamenta vēlēšanās; par partijai nevēlamu darbību Saeimā 2011. gadā izslēgts no LSDSP. No 2010. līdz 2022. gadam A. Lejiņš bija Saeimas deputāts (10., 11. un 12. Saeimā no partiju apvienības “Vienotība”, 13. Saeimā no frakcijas “Jaunā Vienotība”), darbojās Ārlietu komisijā, Eiropas lietu komisijā, kā arī dažādās apakškomisijās (Baltijas lietu, Korupcijas novēršanas, Nacionālā attīstības plāna izstrādes un īstenošanas uzraudzības, Inovāciju un pētniecības, Vides un klimata politikas u. c.).
A. Lejiņš bija arī Latvijas delegācijas NATO Parlamentārajā asamblejā aizvietotājloceklis, kā arī vadīja deputātu grupas sadarbībai ar Indiju un Austrāliju un pildīja deputāta priekšsēdētāja vietnieka pienākumus Starpparlamentāro attiecību grupās ar ASV un Libānu, bija Baltijas Asamblejas Latvijas delegācijas un Eiropas Drošības un sadarbības organizācijas (EDSO; Organization for Security and Co-operation in Europe) Parlamentārās asamblejas Latvijas delegācijas loceklis.