LTS(p)A tika veidota kā eventuāls nacionālās armijas kodols iespējamā kara gadījumā, bet, spriežot pēc apvienības statūtiem, tai bija plānots darboties arī pēc Latvijas neatkarības atgūšanas. Apvienības struktūra bija hierarhiska, tās vadošā institūcija bija prezidijs, kas vadīja partizānu vienības. Partizānu vienības tika veidotas atbilstoši teritoriālajam principam. Lielākā partizānu vienību organizatoriskā struktūra bija paredzēta divīzija, kas sastāvētu no vairākiem pulkiem, bet pulki – no bataljoniem, rotām un vadiem. Bija iecerēts izveidot četras divīzijas, taču faktiski izdevās sākt veidot tikai divas. LTS(p)A visas tās pastāvēšanas laikā atradās nepārtrauktā veidošanās procesā.
Pirmā vienība, kurā apvienojās partizāni, bija 5. Latgales Tēvzemes sargu (partizānu) pulks (komandieris J. Rudzāts), kas teritoriāli aptvēra Daugavpils apriņķa dienvidrietumu daļu. Pirmā pulka pavēle tika izdota 05.06.1945., un to var uzskatīt par pulka dibināšanas dienu. 15.08.1945. pulks tika pārdēvēts par 5. Daugavpils Tēvzemes sargu (partizānu) pulku (komandieris A. Gavars, vēlāk Andrejs Upenieks (Strauts)). Pulks pastāvēja līdz 1945. gada rudens beigām, kad tā dalībnieki izklīda. Ilūkstes apriņķī 21.06.1945. tika nodibināts 4. Ilūkstes Tēvzemes sargu (partizānu) pulks (komandieris Staņislavs Urbāns (Melnā bārda, Kalpaks)). Pulks pastāvēja līdz 1945. gada beigām, kad izformējās pēc vienošanās ar okupācijas drošības iestādēm, noticot to sniegtajām garantijām. Rēzeknes apriņķī 1945. gada jūlijā uzsāka veidot 6. Rēzeknes Tēvzemes sargu (partizānu) pulku (komandieris Staņislavs Strods (Tālivaldis)). Ziemas sākumā pulks izjuka. 1946. gada pavasarī S. Strods no jauna sāka organizēt Rēzeknes Tēvzemes sargu (partizānu) pulku, kas kā vienota partizānu vienība beidza pastāvēt 1946. gada augustā, kad tika neitralizēta pulka vadība. 1945. gada vasaras beigās sāka formēt 3. Jēkabpils Tēvzemes sargu (partizānu) pulku, tā kodolu veidoja Paula Pormaļa (Pēteris Selga) vadītā partizānu grupa “Vilkači”. Jēkabpils pulkā ietilpa 1. bataljons (komandieris Mārtiņš Pokļavinskis (Kļaviņš)) un 2. atsevišķais bataljons (komandieris Rihards Pārups). Pulks kā vienota formācija beidza pastāvēt 1945. gada rudenī, kad P. Pormaļa grupa daļēji tika sagrauta un pārtrūka sakari ar LTS(p)A vadību. Daugavpils, Ilūkstes, Rēzeknes un Jēkabpils pulki bija iekļauti 2. Tēvzemes sargu (partizānu) divīzijā (komandieris K. L. Blīmhens-Blūms), to sāka veidot 1945. gada jūlija vidū.
1945. gada septembra sākumā Madonas apriņķī Roberts Dāvīds Timermanis (Mežsargs)) uzsāka 3. Latvijas Tēvzemes sargu (partizānu) divīzijas formēšanu. Tika mēģināts tās sastāvā iekļaut Pētera Supes (Cinītis) vadīto Latvijas nacionālo partizānu apvienību. P. Supe kļuva par 7. Abrenes Tēvzemes sargu (partizānu) pulka komandieri. Divīzijā ietilpa arī atsevišķais Madonas bataljons (komandieris Jānis Kamols (Alnis)), kā arī no novembra sākuma Madonas vispārējais 9. pulks (komandieris Andrejs Strazdiņš (Mauriņš)). 23.12.1945. Iekšlietu Tautas komisariāta (Народный комиссариат внутренних дел, НКВД; NKVD) Madonas nodaļa sagūstīja R. Timermani, un divīzijas štābam pārtrūka sakari ar tam pakļautajiem tēvzemes sargu pulkiem. 3. divīzijas vadību pārņēma 2. divīzijas komandieris K. L. Blīmhens-Blūms kopā ar 3. divīzijas štāba priekšnieku Kārli Dankeru (Bangerskis), taču pēc abu partizānu vadītāju bojāejas 27.02.1946. abas partizānu divīzijas beidza pastāvēt. 11.11.1945. LTS(p)A prezidijs veica strukturālas izmaiņas. 2. divīzijā iekļāva Daugavpils, Ilūkstes un Jēkabpils pulkus, 3. divīzijā – Madonas vispārējo 9. pulku, Cēsu un Valmieras pulkus. 4. divīzijā – Rēzeknes, Abrenes vispārējo 7. pulku un Ludzas pulku.
Divīziju ar pirmo kārtas numuru bija plānots izveidot Kurzemē. 1945. gada oktobrī uz Kurzemi nosūtīja LTS(p)A pārstāvi Jāni Vilcānu (Mazais, Skolotājs, Vilks) ar pilnvarām formēt tur 1. divīziju. Par komandieri piekrita kļūt Artūrs Ernests Legzdiņš (Kapteinis), bet iecere netika realizēta, jo viņš 27.12.1945. krita. 1945. gada decembrī radās plāns – P. Supes vadīto 9. pulku atdalīt no 3. partizānu divīzijas un uz tā pamata izveidot 4. Latvijas Tēvzemes sargu (partizānu) divīziju. Tās vadību bija paredzēts uzticēt P. Supem, taču pēc R. Timermaņa sagūstīšanas un bojāejas 1945. gada decembra beigās LTS(p)A vadība sakarus ar P. Supi pazaudēja.
Paralēli partizānu militārajām vienībām, LTS(p)A Prezidijs 1945. gada rudens beigās uzsāka jaunatnes organizācijas “Jaunais ērglis”, kā arī “Tautas pašpalīdzības” sekciju un “Dāmu palīdzības komiteju” izveidi, kas dažādos veidos atbalstītu partizānus, taču arī šīs ieceres netika īstenotas. LTS(p)A partizānu apakšvienību skaitliskais sastāvs bija dažāds un nepilnīgs. Partizānu vienības bija paredzēts papildināt ar cīnītājiem, sākoties karam. Kopumā organizācijā visā tās pastāvēšanas laikā pēc provizoriskiem aprēķiniem darbojās aptuveni 1000 partizāni.