Kad sākās Pirmais pasaules karš, 1914. gadā grupa vācu intelektuāļu, starp tiem arī teologi (piemēram, Ā. fon Harnaks), publicēja manifestu, paužot atbalstu vācu militārismam, tāpēc K. Barts dziļi vīlās līdzšinējās vācu teoloģijas autoritātēs. Tas iezīmēja viņa teoloģijas simbolisku pārrāvumu ar politiskajai elitei pietuvināto valdošo vācu protestantu teoloģiju. K. Barts vēlāk to kritizēja kā piemēru tam, ka teoloģija kļūst par antropoloģiju. 1918. gada beigās publicēts teologa vēlāk daudzās valodās tulkotais komentārs Jaunās Derības Vēstulei romiešiem (Der Römerbrief; otrais, pārstrādātais izdevums 1922. gadā). Tajā viņš rakstīja, ka Kristū atklātais Dievs izaicina jebkuru mēģinājumu viņu piesaistīt kādai vienai kultūrai. Vēlāk K. Barts šo domu attīstīja tālāk, postulējot mācību par to, ka atklāsme nav cilvēka empīriskajai pieredzei pieejams objekts, tā nav identificējama ar veidiem, kādos tā kļūst cilvēkam pieejama. Dievs vienmēr paliek lielais citādais. Teoloģiju K. Barts uzskatīja par zinātni, kurai primāri jābūt saistītai ar baznīcu. Tas gan nenozīmē, ka viņš uzskatītu Bībeli par nemaldīgu un noliegtu teksta vēsturiskās kritikas un citu metožu lomu Bībeles izpētē. “Bībele ir Dieva vārds tādā mērā, kādā Dievs caur to runā,” viņš rakstīja. Dieva vārdu K. Barts saprata kā cilvēkiem darītu pieejamu trijos veidos: kā atklājušos Kristū, kā rakstītu un kā sludinātu vārdu. Līdzās sava laika protestantismam viņš kritizēja arī Romas katolicismu, uzskatot, ka tas patiesību padara statisku. K. Barts pozitīvi vērtēja Otrā Vatikāna koncila (1962–1965) dokumentus, lai gan vēl aizvien norādīja uz būtiskām atšķirībām protestantu un katoļu eklesioloģijā.
Tradicionālo doktrīnu par izredzētību, saskaņā ar kuru daļa cilvēku ir lemti mūžīgam sodam, K. Barts apvērsa ar mācību par to, ka Dievs izredzēja cilvēci mūžīgai dzīvībai. Kristū cilvēki ir izredzēti un attaisnoti. Vienlaikus viņš neuzskatīja, ka ir universālists.
K. Barts reliģijas jēdzienu lietoja negatīvā nozīmē, apzīmējot ar to cilvēku pašu centienus aizsniegt Dievu. Tas attiecās arī uz kristietību tajos gadījumos, kad tā, viņaprāt, bija novirzījusies no Jaunās Derības mācības.
Laikā no 1932. līdz 1967. gadam K. Barts trīspadsmit grāmatās publicēja savu apjomīgo “Baznīcas dogmatiku” (Kirchliche Dogmatik), kas tā arī palika nepabeigta. Tajā viņš aplūkoja četras teoloģijas pamattēmas: atklāsmi, Dievu, radīšanu un atpirkšanu. Vēl viens starptautiski pazīstams K. Barta darbs ir “Ievads evaņģēliskajā teoloģijā” (Einführung in die evangelische Theologie). Tas balstīts viņa lekcijās, kas 20. gs. 60. gados lasītas Bāzeles un Čikāgas Universitātē (University of Chicago) un Prinstonas Teoloģiskajā seminārā (Princeton Theological Seminary). Kopumā K. Barts ir vairāk nekā 500 grāmatu, rakstu un referātu autors.
K. Barta izpratne par kristību atšķīrās no viņa konfesionālās tradīcijas – reformātu prakses, jo K. Barts noliedza zīdaiņu kristību. Kristības viņam saistījās ar ticības apliecināšanu. Tomēr viņš nekristījās atkārtoti, jo uzskatīja, ka viņa kristības, lai arī ne līdz galam pareizas, ir spēkā.