Atrazdamies Kembridžā, T. Kranmers sevi pierādīja kā humānists ar interesi par Bībeles studijām. Viņš iesaistījās zinātnieku grupā, kas regulāri pulcējās, lai diskutētu par kontinentālās Eiropas reformācijas idejām. Šī iemesla dēļ grupu sauca par Mazo Vāciju (Little Germany). Starp tās dalībniekiem bija vēlākais Bībeles tulkotājs Viljams Tindals (William Tyndale) un Mārtiņa Lutera (Martin Luther) ideju izplatītājs Roberts Bārnss (Robert Barnes). Šo ideju ietekmē ap 1525. gadu T. Kranmers savās lūgšanās Dievam iekļāva lūgumu likvidēt pāvesta varu Anglijā. Viņa reformatoriskie uzskati tolaik palika akadēmiskajā sfērā un neizpaudās konkrētu reformu mēģinājumos. Situāciju mainīja karaļa Henrija VIII vēlme šķirt laulību ar savu pirmo sievu Aragonas Katrīnu (Catherine of Aragon), lai apprecētu Annu Boleinu (Anne Boleyn). 1529. gadā T. Kranmers, glābjoties no mēra epidēmijas, uzturējās ārpus Kembridžas, un šis posms sakrita ar karaļa atrašanos apkārtnē. Karaļa padomnieki satikās ar T. Kranmeru, un viņus ieinteresēja T. Kranmera priekšlikums apkopot Eiropas universitāšu teologu viedokļus šķiršanās jautājumā. Henrijs VIII iesaistīja T. Kranmeru savu šķiršanās plānu īstenošanā. T. Kranmers piekrita sarakstīt traktātu, kurā būtu izklāstīti argumenti no Bībeles, baznīcas tēviem un baznīcas koncilu lēmumiem. Viņš kļuva par vienu no karaļa kapelāniem. T. Kranmers arī bija viens no karaļa pārstāvjiem, kuri apmeklēja Romu, lai tiktos ar pāvestu. Šī vizīte gan nenodrošināja karalim labvēlīgu lēmumu. 1532. gadā T. Kranmers tika nosūtīts uz vācu zemēm. Tur viņš satika reformatoru Andrēasu Osianderu (Andreas Osiander), kura ne pārāk radikālā teoloģiskā nostāja T. Kranmeram likās simpātiska. 1532. gadā viņš, par spīti tam, ka formāli bija katoļu priesteris, apprecēja A. Osiandera radinieci Margarēti (Margarete), lai gan ilgāku laiku turēja šo faktu noslēpumā.
1533. gadā T. Kranmers kļuva par Kenterberijas arhibīskapu. Viņš formāli apliecināja uzticību pāvestam, taču tas viņu nekavēja rīkoties neatkarīgi no Romas un pildīt galvenokārt karaļa Henrija VIII vēlmes. T. Kranmers pasludināja karaļa laulību ar Aragonas Katrīnu par spēkā neesošu no tās noslēgšanas brīža un atzina laulību ar A. Boleinu. 1536. gadā viņš pasludināja par spēkā neesošu arī šo laulību, paverot ceļu karaļa laulībai ar Džeinu Sīmoru (Jane Seymour), kura nomira drīz pēc dzemdībām. T. Kranmers bija iesaistīts arī karaļa laulību ar ceturto sievu Klēves Annu (Anne of Cleves) anulēšanā 1540. gadā, un 1542. gadā viņš piedalījās tiesvedībā pret tolaik jau bijušo karaļa sievu Katrīnu Hovardi (Catherine Howard).
Lai arī karalis Henrijs VIII un viņa pēcteči 1534. gadā ar parlamenta lēmumu (The Act of Supremacy) kļuva par Anglijas baznīcas augstākajiem vadītājiem, Henrijs VIII galvenokārt bija ieinteresēts laulības šķiršanā un baznīcas īpašumu pārņemšanā, nevis teoloģiskās vai liturģiskās reformās. Līdz ar to T. Kranmeram bija ierobežotas iespējas īstenot reformāciju. Karaļa labvēlība protestantiskām idejām bija atkarīga no mainīgās politiskās stratēģijas. 1538. gadā T. Kranmera sacerētie Trīspadsmit artikuli (The Thirteen Articles) tapuši laikā, kad bija plāns veidot aliansi ar luterisko Šmalkaldes līgu (Schmalkaldischer Bund). Tāpēc teksts veidots līdzīgi Augsburgas ticības apliecībai (Confessio Augustana, 1530). Kad politiskās sadarbības iecere neīstenojās, 1539. gadā, sekojot karaļa direktīvām, parlaments pieņēma Sešus artikulus (Act of Six Articles), kuros saglabāta Romas katoļu teoloģija un prakse – privātās mises, priesteru celibāts, dogma par transsubstanciāciju. Tomēr vēl pirms karaļa nāves (1547) T. Kranmers 1544. gadā publicēja litāniju – aizlūgumu par reformēto Anglijas baznīcu. Litānija vēl aizvien tiek lietota un ir pirmais oficiālais liturģiskais teksts angļu valodā. 1539. gadā tika izdots pirmais apstiprinātais Bībeles tulkojums angļu valodā (Lielā Bībele, The Great Bible), kuru Henrijs VIII pavēlēja lasīt dievkalpojumos. Konsekventāka reformācija Anglijā aizsākās nākamā karaļa – Edvarda VI – valdīšanas laikā. Nepilngadīgā valdnieka aizbildnis Edvards Sīmors (Edward Seymour) un pēc viņa Džons Dadlijs (John Dudley) bija protestantiski noskaņoti. 1547. gadā T. Kranmera vadībā tika publicēta Homīliju grāmata (Book of Homilies), 1549. gadā – Kopīgās lūgšanas grāmata. 1553. gadā Edvards VI nomira, reformācija līdz ar katoļticīgās Mērijas I (Mary I) nākšanu pie varas uz laiku tika apturēta. 1555. gadā sākās ilgs tiesas process pret T. Kranmeru, kura rezultātā 1556. gadā viņam īpašā ceremonijā atņēma arhibīskapa amatu. T. Kranmeru nodeva valsts varas sodīšanai. Viņš parakstīja dokumentu, ka nožēlo savus uzskatus, taču pirms sadedzināšanas sārtā publiskas nožēlas vietā paziņoja, ka atsakās no pārliecības nodošanas.