1965. gadā pievienojās Londonas Rīdžentstrītas politehnikuma (The Polytechnic Regent Street) studentu grupai, kurā muzicēja arī S. Bareta bērnības draugs Rodžers Voterss (Roger Waters). Grupa saucās The Tea Set, bet pēc S. Bareta ierosinājuma tika pārdēvēta par Pink Floyd. Līdz ar S. Bareta ietekmes nostiprināšanos repertuārā sāka dominēt gari, improvizēti izpildīti skaņdarbi, kas atspoguļoja aizraušanos ar džezu, ritmblūzu un eksperimentālu elektronisko mūziku, kā arī netradicionālas formas popdziesmas ar savdabīgi bērnišķīgu tēlainību. S. Barets bija grupas pirmo singlu Arnold Layne un See Emily Play (abi 1967) autors un sacerēja arī gandrīz visas debijas albuma The Piper at the Gates of Dawn (1967) dziesmas.

Pink Floyd. Londona, 1967. gads.
Fotogrāfs Chris Walter. Avots: WireImage/Getty Images, 102917413.
Pēc Pink Floyd debijas albuma iznākšanas S. Baretam sākās psihiskās veselības problēmas, par kuru cēloni tiek uzskatīta halucinogēno narkotiku, īpaši LSD, lietošana; mūziķa jaunrade apsīka, savukārt neprognozējamā uzvedība nopietni sarežģīja grupas darbību, apdraudot tās pastāvēšanu. Tādēļ 1967. gada beigās sastāvā tika uzņemts S. Bareta pusaudža vecuma draugs Deivids Gilmors (David Gilmour). Sākotnēji bija paredzēts, ka viņš spēlēs ģitāru un dziedās koncertturnejās, savukārt S. Barets koncertos vairs nepiedalīsies, taču turpinās sacerēt dziesmas un piedalīsies grupas ierakstos. Tomēr otrā albuma A Saucerful of Secrets (1968) tapšanas laikā pārējie mūziķi izlēma darbību turpināt bez agrākā līdera – albumā dzirdama tikai viena viņa kompozīcija (Jugband Blues).
Pēc šķiršanās no Pink Floyd, S. Barets ieskaņoja divus solo albumus The Madcap Laughs un Barrett (abi izdoti 1970. gadā un tapuši ar Pink Floyd dalībnieku līdzdalību) un īslaicīgi muzicēja grupā Stars, kuras darbība aprobežojās ar dažiem haotiskiem koncertiem. Pēc neveiksmīgām trešā albuma sesijām (1974. gads, netika pabeigts) S. Barets muzikālo darbību izbeidza, norobežojās no mūzikas industrijas, atteicās no segvārda “Sids” un piekopa noslēgtu dzīvesveidu, nododoties glezniecībai un dārzniecībai dzimtajā Kembridžā.