Kaut epizodiski Neu! arī koncertēja, grupas pamatdarbība saistīta ar producenta Konrāda “Konija” Planka (Konrad “Conny” Plank, reizēm dēvēts par tās trešo dalībnieku) ierakstu studiju.
Debijas albums Neu! (1972) tika ieskaņots četrās naktīs un jau tā pirmā kompozīcija, 10 minūtes ilgstošā Hallogallo uzskatāma par savdabīgu vizītkarti. Reducēta līdz hipnotiski tiešam, motoriskam bītam ar atmosfēriskām, vienkāršiem, bet novatoriskiem efektiem apstrādātām ģitāras iespēlēm, tā rada nebeidzamas kustības un bezgalības iespaidu, kas Pakistānā augušo M. Roteru savulaik bija fascinējis indiešu mūzikā. Šis šķietami mehāniskais bīts un kinētiskā enerģija kļuva par Neu! mūzikas fundamentālu sastāvdaļu ar lielu ietekmi uz rokmūzikas tālāko attīstību. Savās radiopārraidēs Hallogallo regulāri atskaņoja ietekmīgais angļu dīdžejs Džons Pīls (John Peel), nodrošinot grupai pirmo starptautisko ievērību, kas gan nepārsniedza skaitliski nelielas t. s. kulta aprindas.
Otrajā albumā Neu! 2 (1973) izmantots plašāks instrumentu klāsts (tostarp primitīvi elektroniskie taustiņinstrumenti), kuru iegādei tika iztērēta daļa studijas apmaksai paredzēto līdzekļu, tādēļ, ekonomējot ieraksta laiku, albumā līdzās jaunām kompozīcijām iekļauti arī skaņdarbi, kas radīti dažādos ātrumos atskaņojot iepriekš izdotu singlu Super/Neuschnee (1972) – sākotnēji kritikas nenovērtēta jaunrades metode, kas vēlāk nereti minēta kā mūsdienās plaši izplatītās ierakstu remiksēšanas agrīns precedents.
Abu mūziķu atšķirīgo personību, kā arī K. Dingera narkotiku atkarības izraisītas savstarpējas distancēšanās dēļ pēc Neu! otrā albuma M. Roters sāka muzicēt ar grupas Cluster mūziķiem, izveidojot krautroka supergrupu Harmonia. Savukārt, atsākot kopdarbību, Neu! ieskaņoja savu, iespējams, visietekmīgāko albumu Neu! ’75 (1975). Kaut visi tā skaņdarbi ir abu dalībnieku kopīga radošā procesa rezultāts, skaņuplates pirmajā pusē dominē M. Rotera muzikālās idejas, kas iemiesotas sapņainās ambientās mūzikas kompozīcijās, savukārt otrajā pusē ar uzbrūkoši enerģiskām rokdziesmām, kas klasificējamas kā protopankroks (pirmo reizi Neu! mūzikā dzirdams vokāls un teksts), iniciatīva piederējusi K. Dingeram.
Pēc Neu! ’75 M. Roters atsāka strādāt ar Harmonia, bet K. Dingers muzicēja grupā La Düsseldorf (tās pārējie dalībnieki Hanss Lampe, Hans Lampe, un Tomass Dingers, Thomas Dinger, piedalījušies arī Neu! ’75 ieskaņošanā).
1985. gadā M. Roters un K. Dingers vēlreiz apvienojās un ierakstīja albumu Neu! ‘86, taču abu savstarpējo nesaskaņu dēļ oficiālu pirmizdevumu šis darbs, kurā krautroka skanējums papildināts ar sintpopa iezīmēm, piedzīvoja tikai 2010. gadā.
21. gs. sākumā, augot Neu! veco ieskaņojumu starptautiskajam prestižam un popularitātei, tika apsvērta grupas darbības atjaunošana, tomēr šī iecere netika realizēta. Abi Neu! mūziķi laiduši klajā soloierakstus, K. Dingers darbojies arī eksperimentālā mūzikas projektā La! Neu?.