A. Freijs pēc studiju beigšanas Latvijas Universitātes Teoloģijas fakultātē līdz padomju okupācijai un fakultātes slēgšanai aktīvi darbojās Sistemātiskās teoloģijas katedrā – bija privātdocents (1933–1935), docents (1935–1938), vecākais docents (1938–1940) un ārkārtas profesors. Vācu okupācijas laikā A. Freijs darbojās kā Teoloģijas fakultātes sekretārs. Par Latvijas Evaņģēliski luteriskās baznīcas mācītāju A. Freijs tika ordinēts 11.12.1927. un kalpoja Allažu un Vangažu draudzēs (1927–1936), Rīgas sv. Pētera draudzē (1940–1948), Akadēmiskajā, Reformātu-Brāļu un Markus draudzēs. Bija 5. aizsargu pulka mācītājs (1932–1940). Strādājis par ticības mācības skolotāju Rīgas Valsts 1. ģimnāzijā (1927–1940). Nozīmīga ir A. Freija kā publicista darbība – laikā no 1920. līdz 1940. gadam viņš ir sarakstījis gandrīz 800 publikāciju. Padomju režīma laikā ir tapuši arī 49 nepublicēti darbi. A. Freijs bija teoloģiskā žurnāla “Ceļš” atbildīgais redaktors. A. Freijs darbojās kā Latvijas Evaņģēliski luteriskās baznīcas Virsvaldes redakcijas un izdevniecības komisijas loceklis, darbojies Filozofijas un reliģijas zinātņu biedrības valdē, Teoloģijas fakultātes absolventu biedrībā, Latvijas Preses biedrībā, Latvijas Veselības veicināšanas biedrībā, arī Rūdolfa Bangerska vadītās Latvijas Nacionālās komitejas darbā nacistiskās okupācijas laikā.
Pēc neveiksmīgā mēģinājuma doties bēgļu gaitās A. Freijs ar ģimeni apmetās Talsu apriņķī, iesaistījās nacionāli politiskajā kustībā. Bija viens no mācītājiem, kurš aktīvi iestājās pret Gustava Tursa un Reliģijas un kulta lietu pārvaldes (RKLP) kopīgi organizēto baznīcas sovjetizācijas procesu. 1946. gada vasarā A. Freijs atteicās būt par Mācītāju eksaminācijas komisijas un Virsvaldes locekli un izteica protestu Rīgas pilsētas prāvesta iecirkņa Sinodes laikā 25.08.1947., apdraudot G. Tursa un RKLP izstrādāto baznīcas politiku un tās mērķus. Laikā no 1948. gada janvāra līdz 1957. gada septembrim A. Freijs atradās ieslodzījumā Irkutskas apgabalā un Vladimirā, bet viņa ģimeni izsūtīja. 26.01.1948. pratināšanas laikā A. Freijs izmisuma stāvoklī parakstīja “atzīšanos”, nožēlojot, ka ieņēmis nepareizu nostāju pret G. Tursu. Atgriežoties Rīgā, A. Freijs kalpoja Reformātu-Brāļu un Markus draudzēs, lasīja lekcijas baznīcas teoloģiskajos kursos. Viņš pārstāvēja Latvijas Evaņģēliski luterisko baznīcu Latvijas PSR dažādās starptautiskās konferencēs Prāgā, Stokholmā, Helsinkos un Budapeštā. 1968. gadā A. Freiju ievēlēja par Konsistorijas pirmo prezidija locekli, bet pēc arhibīskapa electus Pētera Klepera nāves A. Freijs kļuva par arhibīskapa vietas izpildītāju un centās ierobežot arhibīskapa emeritus G. Tursa aktivitātes, atļaujot viņam piedalīties dievkalpojumos tikai ar Konsistorijas atļauju. A. Freijs nomira īsi pirms ārkārtas Ģenerālās Sinodes, kurā bija paredzētas jauna arhibīskapa vēlēšanas.