Vārdnīcas tapšana 1876. gadā K. Ulmana vārdnīcu pozitīvi vērtēja arī Kronvaldu Atis un aicināja latviešus krāt un iesūtīt Rīgas Latviešu biedrības (RLB) Zinību komisijai (ZK) vārdus, kuru šajā vārdnīcā nav, kā arī uzrādīt, kur kāds vārds nav pareizi tulkots un kur kāda kļūda atrodama. Uz aicinājumu atsaucās daudzi latviešu kultūras un sabiedriski darbinieki, arī K. Mīlenbahs.
Iesūtītie vārdi sākumā tika publicēti RLB ZK Rakstu krājumos no 1. sējuma (1876) līdz 17. sējumam (1914), kuru redaktors kopš 1901. gada bija K. Mīlenbahs. Vēlāk tos publicēja arī laikraksta “Dienas Lapa” pielikumā “Etnogrāfiskas ziņas par latviešiem”, žurnāla “Austrums” nodaļā “Sīkumi” un citos periodiskos izdevumos.
K. Mīlenbahs gribēja sagatavot tulkojošu vārdnīcu (“Latviešu-vācu leksikonu”). Viņš izrakstīja vārdus no grāmatām un periodikas, veidoja kartotēku, darbā iesaistīdams arī ģimeni.
1900., 1901. un 1902. gada vasaras brīvdienās K. Mīlenbahs kopā ar J. Endzelīnu apceļoja Vidzemi, Kurzemi un Zemgali un vāca latviešu valodas materiālus gan vārdnīcai, gan latviešu valodas gramatikai.
1904. gada aprīlī nodibinājās RLB ZK Valodniecības nodaļa. Līdz Pirmajam pasaules karam to vadīja K. Mīlenbahs. Sēdēs viņš “cēla priekšā savas latviešu valodas vārdnīcas materiālus, kurus biedri, būdami no dažādiem apvidiem, pārrunāja un vietām papildināja”. 1910. gada beigās nodaļas biedri ik nedēļu ceturtdienu vakaros sāka apspriest arī K. Mīlenbaha piedāvātu mazāk pazīstamu latviešu vārdu nozīmes, izrunu un izplatību. Nenoskaidrotos vārdus publicēja laikraksti “Dzimtenes Vēstnesis”, “Rīgas Avīze”, “Latvija” un citi preses izdevumi, lūdzot lasītājus sniegt vajadzīgās ziņas par vārdiem. Taču, kā 1911. gadā rakstīja K. Mīlenbahs, “trūka iepriekšēju darbu, uz kuriem varētu droši dibināties.” Jēkabs Dravnieks gan bija izdevis “Vācu-latviešu vārdnīcu” (1910) un “Krievu-latviešu vārdnīcu” (1913). Arī lietuviešiem vēl nebija savas vārdnīcas. Kazimiers Būga (Kazimieras Būga) materiālu tai sāka vākt 1902. gadā. Laikā no 1920. gada līdz savai nāvei 1924. gadā viņš paspēja sagatavot tikai 2 burtnīcas (pirmā izdota 1924., otrā – 1925. gadā).
Finansiālu atbalstu darbam pie vārdnīcas K. Mīlenbahs saņēma tikai 1913. gadā no studentu korporācijas “Lettonia” filistru palīdzības biedrības.
Pirmā pasaules kara laikā, 1915. gada vasarā, uz Tērbatu, vēlāk uz Veravu tika evakuēta Rīgas Aleksandra ģimnāzija. Bēgļu gaitās K. Mīlenbahs saslima un 1916. gada 27. martā nomira. Viņa dēli 1921. gada decembrī vārdnīcas materiālus un autortiesības pārdeva Izglītības ministrijai par 500 000 rubļiem. Galvenais starp materiāliem ir 66 pierakstītas burtnīcas ar apmēram 15 000 lappusēm. Svarīgs ir arī noteikums, ka izdodamā vārdnīca nosaucama par “K. Mīlenbaha vārdnīcu”.
Izglītības ministrija jau 1921. gada oktobrī J. Endzelīnam bija uzdevusi vārdnīcu pabeigt un rediģēt. Oktobra beigās vairākos preses izdevumos viņš publicēja “Uzaicinājumu latviešu vārdnīcas lietā” un lūdza palīdzēt, piesūtot vai nododot maz pazīstamus vārdus. Tautas atsaucība bija liela, vārdus sūtīja un nesa gandrīz tūkstotis Latvijas cilvēku.
1922. gada 13. oktobrī J. Endzelīna vadībā darbu atsāka RLB Zinību komisijas Valodniecības nodaļa. J. Endzelīns īsi ziņoja par K. Mīlenbaha vārdnīcas materiāliem un darāmo darbu, kā arī pasludināja principu – vārdnīcā atstāt tikai latviešu vārdus un vārdus, kas īsti ieviesušies un kļuvuši it kā par latviešu vārdiem, bet svešvārdus neuzņemt. Viņš arī pavēstīja, ka līdzekļus vārdnīcas drukāšanai Izglītības ministrija esot sagādājusi.
Tiklīdz teksta pietika vienai, apmēram 80 lappušu burtnīcai, tas tika nodots iespiešanai. Darbs iznāktu labāks, ja to iespiestu, kad viss manuskripts būtu pabeigts, bet bija bažas, vai neradīsies tādi politiskie un ekonomiskie apstākļi, kas varētu lielas vārdnīcas iespiešanu vai nu apgrūtināt vai aizkavēt.
1923. gada martā iznāca vārdnīcas 1. burtnīca, aprīlī tai sekoja otrā, tad trešā un ceturtā. Vēlāk burtnīcas tika apvienotas četros sējumos.
Jau 1922. gadā J. Endzelīns darbā pie vārdnīcas iesaistīja baltu filoloģijas studenti Edīti Hauzenbergu. Viņa sarakstīja gandrīz visu vārdnīcas daļu aiz vārda “patumšs” (pēdējais K. Mīlenbaha apstrādātais vārds), vāca jaunu materiālu no tekstiem, kas publicēti pēc Pirmā pasaules kara, un kopā ar J. Endzelīnu visā K. Mīlenbaha materiālā iestrādāja labojumus un papildinājumus. Gala vārdos IV sējumā 1932. gadā J. Endzelīns ir rakstījis: “Viņas vārds, ja vien viņa pati to vēlētos, būtu minams uz šā darba titullapas blakus manējam.” Taču E. Hauzenberga-Šturma to nevēlējās.
No 1923. gada 12. janvāra līdz vārdnīcas pēdējās, 45., burtnīcas manuskripta apspriešanai 1932. gada 24. novembrī RLB Valodniecības nodaļa pulcējās “vārdu talkās” katru ceturtdienu un 309 sēdēs nodarbojās tikai ar vārdnīcu. Sēžu dalībnieki, pārstāvēdami savus dzimtos novadus, deva ziņas par vārdu nozīmi, izrunu un lietojumu.
RLB Valodniecības nodaļas darbība no 1933. gada turpinājās ierastajā ritmā un intensitātē. J. Endzelīna vadībā tika apspriesti latviešu valodas prakses jautājumi, kā arī labojumi un papildinājumi iznākušajiem četriem vārdnīcas sējumiem. Tos publicēšanai sagatavoja E. Hauzenberga-Šturma J. Endzelīna virsvadībā. No 1934. līdz 1938. gadam iznākušās burtnīcas tika apvienotas papildinājumu un labojumu (EH) I sējumā (vārdi ar sākumburtiem no A līdz M), turpmākās tika sagatavotas līdz 1944. gadam, un pēdējā nonāca spiestuvē 1944. gada augustā, bet septembrī E. Hauzenberga-Šturma devās bēgļu gaitās uz Vāciju. Papildinājumu un labojumu II sējums iznāca no spiestuves tikai 1946. gadā.