Pastāvēšanas sākumperiodā grupa bāzējās slavenajā Losandželosas naktsklubā Whisky a Go Go, kur tās ekspresīvā uzstāšanās ar dinamiskām S. Stilza un N. Janga elektrisko ģitāru saspēlēm un S. Stilza un R. Fjureja divbalsīgo dziedājumu (reizēm pievienojoties arī N. Jangam) izpelnījās ātru ievērību. 1966. gadā iznākušais albums Buffalo Springfield (1966) ar folka un kantrī ietekmē radītām S. Stilza un N. Janga dziesmām, kuru studijas ieskaņojumiem gan trūka grupas koncertpriekšnesumu ekspresīvās enerģijas, vēlāk bieži vērtēts kā pārliecinoša debija un viens no jaunās folkroka stilistikas pirmajiem klasiskajiem darbiem, taču savā laikā palika bez plašākas uzmanības, sagādājot vilšanos gan mūziķiem, gan viņu cienītājiem. Turklāt neapmierinātība ar ieraksta kvalitāti aizsāka grupas nesaskaņas ar menedžeriem un albuma producentiem Čārliju Grīnu (Charlie Greene) un Braienu Stounu (Brian Stone) – jau drīzā nākotnē šim konfliktam līdz ar virkni citu nelabvēlīgu apstākļu bija izšķiroša nozīme grupas mūžā.
Neilgi pēc debijas albuma klajā nāca singls For What It’s Worth – S. Stilza protesta dziesma, kurā, balstoties patiesos notikumos, stāstīts par policijas brutalitāti pret jauniešiem. For What It’s Worth (iekļauta arī debijas albuma vēlākajos izdevumos) kļuva par grupas vienīgo Top 10 hitu ASV un arī nākamajās desmitgadēs vispazīstamāko Buffalo Springfield dziesmu, kas piedzīvojusi daudzas kaverversijas (t. sk. Šēra, Cher; Ozijs Osborns (Ozzy Osbourne); Queensrÿche), skanējusi vairākās filmās (t. sk. “Forests Gamps” (Forrest Gump), režisors Roberts Zemekis (Robert Zemeckis), 1994, un “Kara kungs” (Lord of War), režisors Endrū Nikols (Andrew Niccol), 2005) un arī mūsdienās tiek uzskatīta par simbolisku t. s. hipiju ēras skaņdarbu.
Par grupas nozīmīgāko sasniegumu kļuva otrais albums Buffalo Springfield Again (1967), kura stilistiku papildinājušas psihedēliskā roka un smagā roka iezīmes, savukārt dziesmu autoriem pievienojies R. Fjurejs. Tomēr, par spīti slavinošiem kritikas vērtējumiem, arī Buffalo Springfield Again panākumi bija pieticīgi, turklāt grupas darbību sarežģīja tās sākotnējā līdera S. Stilza un strauju radošu izaugsmi piedzīvojošā N. Janga nesaskaņas, kā arī N. Janga veselības problēmas (epilepsija). Šo iemeslu dēļ pirms otrā albuma ieskaņošanas N. Jangs grupu īslaicīgi pameta (1967. gadā Monterejas popfestivālā, viņu aizstāja Byrds mūziķis Deivids Krosbijs (David Crosby). Arī pēc viņa atgriešanās grupā valdīja atsvešinātība, kas ietekmēja radošo procesu; Buffalo Springfield Again savdabīgākās un mākslinieciski ambiciozākās kompozīcijas – psihēdēliski sapņaino Expecting to Fly un Beatles dziesmas A Day in the Life ietekmē radītu muzikālu motīvu un skaņu efektu kolāžu Broken Arrow – N. Jangs ieskaņoja bez pārējo dalībnieku līdzdalības.
Tāpat grupas darbību 1967. gadā sarežģīja B. Palmera aizturēšana par marihuānas glabāšanu un tai sekojoša deportācija no ASV. Pēc dažiem mēnešiem mūziķis valstī atgriezās (nelegāli), taču 1968. gada sākumā tika aizturēts un izsūtīts vēlreiz – pēc viņa otrās deportācijas par Buffalo Springfield basģitāristu kļuva grupas līdzšinējais ierakstu inženieris Džims Mesina (Jim Messina, pilnā vārdā Džeimss Mesina, James Messina). Savukārt 1968. gada pavasarī par narkotiku glabāšanu un lietošanu mājas viesībās tika apcietināti R. Fjurejs, N. Jangs un Dž. Mesina (arī viņu viesis Ēriks Kleptons (Eric Clapton)). Dažas nedēļas vēlāk Buffalo Springfield beidza pastāvēt – šajā brīdī bija pagājuši nedaudz vairāk kā divi gadi kopš tās dibināšanas. Grupas trešais albums Last Time Around (1968), kurā apkopoti iepriekš neizdoti studijas ieskaņojumi, iznāca jau pēc izjukšanas.