1861. gada nogalē nākamais redaktors J. Alunāns aicināja K. Baronu uz Pēterburgu, lai iesaistītu par līdzstrādnieku jauna latviešu laikraksta izdošanā. “Pēterburgas Avīžu” mērķis bija ar savu saturu līdzvērtīgi nostāties blakus krievu un vācu presei, izglītot latviešus, celt viņu pašapziņu, lai latviešu tauta varētu pastāvēt līdzās citām kultūras tautām, jo Baltijas muižniecība un baznīca to vērtēja tikai kā zemnieku kārtu. 1862. gada beigās K. Barons kļuva par faktisko redaktoru, jo pasliktinājās J. Alunāna veselība, un viņš devās prom no Pēterburgas. K. Barons palika vienīgais visu darbu darītājs: avīzes sastādītājs, rediģētājs, pierakstītājs, pakotājs un nosūtītājs lasītājiem.
K. Barons “Pēterburgas Avīzēm” sarakstījis ap 150 populārzinātnisku, enciklopēdisku rakstu par astronomiju, meteoroloģiju, fiziku, ķīmiju, ģeogrāfiju, zooloģiju, lauksaimniecību, tehniku, etnogrāfiju, valodniecību, vēsturi, pedagoģiju, mūžīgo kalendāru, veselības kopšanu, svarīgiem notikumiem pasaulē. K. Barons izstrādājis dažādu zinātņu terminoloģiju, pirmais popularizējis darvinismu – “Mūžīgs kara lauks” (1862); rakstījis aprakstus par Dundagu, Novgorodu, Romu, Pēterburgu, Poliju un citām vietām. Laikrakstā K. Barons publicēja arī savus daiļdarbus – stāstus “Vectēva precības”, “Kas ir noziedzība” (1862), “Samaitātā tirgus braukšana” (1864), “Izmanīgs vīrs” (1865) un labākos dzejoļus (1862) “Divejādas kapenes”, “Mūsu manta”, “Kalna strauts” (“Upe un cilvēka dzīve”), kura pirmie panti bijuši ierakstīti K. Valdemāram albumā, viņam Tērbatu atstājot; šo dzejoli komponējis Jāzeps Vītols. Vairāk dzejas, humoresku, anekdošu ievietots satīriskajā pielikumā “Dzirkstele” (vēlāk “Zobugals”). “Pēterburgas Avīzes” slēgtas (pēdējais numurs 17.06.1865.), un tās izdevēji un līdzstrādnieki nonākuši cara policijas uzraudzībā. K. Barons atzīts par politiski neuzticamu.
K. Valdemārs palīdzēja K. Baronam iegūt tulka un korektora darbu Tautas izglītības ministrijā Pēterburgā. K. Barons vienlaicīgi sastādījis plašu bibliogrāfisku rādītāju (ar 564 šķirkļiem) par Baltijas provinču pamatiedzīvotājiem (890–1866) “Apcerējumi par Baltijas pamatiedzīvotājiem” (Указатель сочинений о коренных жителях Прибалтийского края, 1868), kas iznāca Krievijas Ģeogrāfiskās biedrības (Императорское Русское Географическое Общество) izdevumā un ir pirmā latviešu bibliogrāfija.
1867. gadā K. Barons devās līdzi K. Valdemāram uz Maskavu, kur ieguva mājskolotāja vietu pie muižnieka Ivana Stankēviča (Иван Владимирович Станкевич). Ar šo ģimeni K. Barons bijis saistīts 26 gadus ne vien kā skolotājs, bet arī kā uzticības persona. Stankēviči dzīvoja Voroņežas guberņas Ostrogožskā un Uderevkas muižā, ziemas pavadīja Maskavā. Mājskolotājs nedrīkstēja būt precēts cilvēks, tādēļ K. Barona paša ģimene no Pēterburgas uz Maskavu atbrauca tikai 1884. gadā, kad dēls Kārlis uzsāka medicīnas studijas. K. Barons vēl strādāja par vācu valodas skolotāju Marijas sieviešu ģimnāzijā (Женская гимназия Марии) Maskavā (1880–1893).
K. Valdemārs atkal pulcēja latviešus literāros vakaros, pulciņš ieguva nosaukumu “Maskavas vakarnieki”. Tajā viena no centrālajām personām bijis Fricis Brīvzemnieks – jauns mērnieks, skolotājs, etnogrāfisko ekspedīciju Latvijas teritorijā dalībnieks (1869–1870), tautasdziesmu krājuma sastādītājs (1873), folkloras vākšanas kustības ierosinātājs. Pēc viņa aicinājumiem presē (1877) uz Maskavu no Latvijas sāka plūst folkloras materiālu straume. “Maskavas vakarniekiem” radās ideja sakārtot tautai pieejamu latviešu skaistāko tautasdziesmu izlasi. 1878. gada martā K. Valdemārs aicināja K. Baronu pārņemt no F. Brīvzemnieka tautasdziesmas (ap 30 000), jo viņam vēl bija jākārto sakāmvārdu, mīklu un buramvārdu krājums (1881), kam K. Barons palīdzēja izstrādāt jaunu ortogrāfiju. Grāmata ieguva Dabas zinātņu, antropoloģijas un etnogrāfijas draugu biedrības (Общество друзей естествознания, антропологии и этнографии при Московском университете) lielo sudraba medaļu, 12 no čaklākajiem materiālu sūtītājiem un arī K. Baronu uzņēma biedrībā par līdzstrādniekiem, bet F. Brīvzemnieku – par pastāvīgo biedru.
K. Barons ņēma līdzi uz Voroņežas guberņu iesūtīto tautasdziesmu pakas, lai tās pārrakstītu kārtošanai piemērotā formātā. Viņam bija pieejamas papirosu papīra čaulīšu kastītes, kas arī noteica lapiņu izmēru – 3 x 11 cm. Tomēr pārskatāmībai kastes bija par dziļu, un jau 1880. gadā Barons uzprojektēja skapi, ko pēc viņa rasējumiem izgatavoja kāds vācu tautības galdnieks Maskavā no priedes un kļavas koka. Skapī bija 70 vienādas un trīs lielākas atvilktnes. Katrā atvilktnītē – 20 iedaļas, ko K. Barons sauca par arodiem, kurās varēja ielikt 150–200 dziesmu lapiņu. Šobrīd digitalizētas 268 815 lapiņas. Skapis, tautasdziesmu katalogs kļuvis par latviešu garīgās kultūras simbolu, tam ir divas kopijas, kas atrodas K. Barona muzejos – Rīgā un Belgorodas apgabala Muhouderevkā, Krievijā. Dainu skapis no 1940. gada atrodas Latviešu folkloras krātuves pārraudzībā, no 2014. gada krātuves telpas ir Latvijas Nacionālajā bibliotēkā.
Iecere par tautasdziesmu izlasi K. Baronam pārauga par mūža darbu 45 gadu garumā, par ievērojamāko latviešu tautasdziesmu sakopojumu ar nosaukumu “Latvju dainas”, kurā ietvertas visas līdz 1912. gadam publicētās un rokrakstos savāktās dziesmas. Izlasi tautai “Mūsu tautas dziesmas” jau 1888. gadā uz Latviešu trešajiem vispārīgajiem dziedāšanas svētkiem sagatavojis Āronu Matīss. K. Barons varēja turpināt mierīgi un klusi strādāt pie tautasdziesmu kārtošanas publicēšanai. 1892. gadā Pēterburgas latvietis, domnieks, tirgotājs Henrijs Visendorfs piedāvāja materiālu palīdzību krājuma izdošanai, viņš arī ieteicis nosaukumam dainu vārdu.