Aktrises gaitu sākumā L. Pupure spēlēja liriski dramatiskus tēlus, ko iezīmēja viegla smeldze. Tās bija nozīmīgas un lielas lomas, kas pārliecināja ar dvēseles skaidrību un pašaizliedzību: mīlošā, lepnā Kristīne Rūdolfa Blaumaņa drāmā “Ugunī” (1963, 1966, rež. F. Ertnere, V. Krūze) un nesavtīgā, gaišā Vizbulīte Raiņa lugā “Indulis un Ārija” (1971, insc. Edgars Zīle, rež. F. Ertnere). Viņa bija arī spriganā, koķeti valšķīgā Hero Viljama Šekspīra (William Shakespeare) komēdijā “Liela brēka, maza vilna” (Much Ado About Nothing, 1968, rež. F. Ertnere). L. Pupures spēlētās lomas vienmēr bija pārdomātas līdz sīkākajai detaļai. Viņa tēlos nemeklēja ārējus efektus, bet ar skopiem izteiksmes līdzekļiem atklāja atveidoto tēlu dziļāko būtību. Viņa bija iecirtīgā Atraitnes mazmeita Juhana Smūla (Juhan Smuul) darbā “Pulkveža atraitne jeb Ārsti nezina nekā” (Polkovniku lesk ehk Arstid ei tea midagi, 1965, rež. V. Vecumniece), savam kinorežisoram uzticīgā, centīgā asistente Zina Eduarda Radzinska (Эдвард Станиславович Радзинский) darbā “Filma top...” (Снимается кино, 1966, rež. P. Pētersons), mietpilsonības morāli piesūkusies Irma Edvarda Vulfa lugā “Svētki Skangalē” (1970, rež. F. Ertnere), Ģertrūde Mārša Viljama Somerseta Moema (William Somerset Maugham) komēdijā “Apsolītā zeme” (The Land of Promise, 1972, rež. Juris Strenga) – Trešās studijas desmit gadu jubilejas izrādē, Lidija Pavlovna Maksima Gorkija (Алексей Максимович Пешков) lugā “Barbari” (Варвары, 1974, rež. Arkādijs Kacs, Аркадий Фридрихович Кац). Komisks un smalks raksturotājas talants iezīmēja L. Pupures Trauklaižu Mariju R. Blaumaņa un Raimonda Paula ģeņģeru spēlē “Īsa pamācība mīlēšanā” (1973, insc. Arnolds Liniņš).
L. Pupure vienmēr meklēja tēla jēgu un savu vietu režisora noteiktajā virsuzdevumā. Viņai bija svarīga padziļināta tēla izpēte, detaļas un nianses. Nozīmīgas lomas bija uzticīgā, klusi mīlošā izrāžu vadītāja Medža Ronalda Hārvuda (Ronald Harwood) lugā “Karalis un viņa ģērbējs” (The Dresser, 1985, insc. Artūrs Dimiters, rež. Aina Matīsa) – darbs, kurā skanēja L. Pupures daiļradei zīmīgā kalpošanas un ziedošanās tēma, Mis Trimerbeka Klēras Būzas (Ann Clare Boothe) komēdijā “Sievietes, sievietes...” (The Women, 1986, insc. A. Matīsa), Vizma P. Pētersona lugā “Mirdzošais un tumši zilais” (1987, rež. P. Pētersons). Pašai aktrisei mīļa loma bija Kalpone Rabindranata Tagores (রবীন্দ্রনাথ ঠাকুর) filozofiskajā drāmā “Tumšā mitekļa valdnieks” (রাজা, 1986, insc. Kārlis Auškāps, rež. J. Stenga), izceļot attīrīšanās ceļu uz garīgumu un apskaidrību. Viņa bija arī sievišķīgā Johanna Elizabete Mārtiņa Zīverta lugā “Minhauzena precības” (1988, rež. Ērika Ferda, Miervaldis Ozoliņš, A. Liniņš). Interesanti mākslinieciskie meklējumi, ar atsvešinājumu un ironiju iedziļinoties absurda drāmas varoņos, bija Marija Leldes Stumbres darbā “Andersons un Millers” (1980, rež. J. Strenga) un artistiskā vieglumā un intensīvā ekspresijā atveidotā Eleonora Slavomira Mrožeka (Sławomir Mrożek) lugā “Tango” (Tango, 1988, rež. Arnis Ozols).
50 gadu jubileju L. Pupure atzīmēja ar dziļi traģisko Amandas Vingfīldas lomu Tenesija Viljamsa (Tennessee Williams, Thomas Lanier Williams) lugā “Stikla zvērnīca” (The Glass Menagerie, 1992, rež. Zigrīda Stungure). Pārdzīvojuma dziļums raksturoja viņas ārēji skaudro Keitu Braiena Frīla (Brian Patrick Friel) lugā “Dejas Lūnasas svētkos” (Dancing at Lughnasa, 1993, insc. K. Auškāps, rež. J. Strenga). L. Pupure bija arī Lēdija Kapuleti V. Šekspīra traģēdijā “Romeo un Džuljeta” (Romeo and Juliet, 1994, insc. K. Auškāps, rež. Z. Stungure), Keita Alberta Ramsdela Gērnija (Albert Ramsdell Gurney) lugā “Silvija” (Sylvia, 1998, rež. J. Strenga). Starp komiskajām lomām jāmin Pompoponete Žorža Feido (Georges-Léon-Jules-Marie Feydeau) lugā “Dāmu šuvējs” (Tailleur pour dames, 1996, insc. Andris Blekte) un Mērija Smita Reja Kūnija (Raymond George Alfred Cooney) komēdijā “Glābjas, kas var!” (Run for Your Wife, 1998, rež. Ģirts Nagainis).
Spilgtas lomas bija Medža B. Frīla lugā “Filadelfija, te es nāku!” (Philadelphia, Here I Come!, 2006, rež. K. Auškāps), Lībiga kundze Tomasa Bernharda (Nicolaas Thomas Bernhard) lugā “Varoņu laukums” (Heldenplatz, 2008, rež. Viesturs Kairišs), Māte Alekseja Slapovska (Алексей Иванович Слаповский) lugā “Ne tāds kā visi citi” (Не такой как все, 2008, rež. Anita Sproģe). Trešās studijas aktierus atkal kopā pulcēja Ērika Hānberga stāstu dramatizējums “Pirmā grēka līcis” (2012, rež. K. Auškāps), kur L. Pupure bija Trīne. Autora un režisora kopdarbā tapa arī turpinājumi “Plikie un pusplikie” (2014) un “Ērtas dzīvošanas mirklīši” (2015). Smalka groteska priecēja skatītājus L. Pupures azartiskajā spēlē Serafimas Iļjiņičnas lomā Nikolaja Erdmana (Николай Робертович Эрдман) traģikomēdijā “Finita la comedia!” (Самоубийца, 2012, rež. Aleksandrs Morfovs, Александър Морфов, Bulgārija). Izteiksmīgas, mēmas reakcijas, gandrīz bez vārdiem nospēlējot tēla likteni, veidoja Greisas lomu Morisa Paniča (Morris Stephen Panych) lugā “Vigīlija. Sapnis par nomodu” (Vigil, 2011, rež. Ģirts Ēcis) Jaunajā Rīgas teātrī. L. Pupure bija arī Lukerja režisora Mihaila Gruzdova fantāzijā par Fjodora Dostojevska (Фёдор Михайлович Достоевский) stāsta tēmu “Lēnprātīgā” (Кроткая, 2014), aukle Antonovna M. Gorkija lugā “Saules bērni” (Дети солнца, 2015, rež. Dž. Dž. Džilindžers), komponists Johans Sebastiāns Bahs (Johann Sebastian Bach) Paula Barca (Paul Barz) lugā “Iespējamā tikšanās” (Mögliche Begegnung, 2016, rež. Dmitrijs Petrenko), Vecāmāte Tomasa Vinterberga (Thomas Vinterberg) un Mogensa Rukova (Mogens Rukov) darbā “Svinības” (Festen, 2017, rež. A. Morfovs), Fonsija Donalda Lī Koburna (Donald Lee Coburn) lugā “Kāršu spēle” (The Gin Game, 2018, rež. Laura Upeniece), Smiļģa māte Māras Zālītes lugā “Smiļģis” (2021, rež. V. Kairišs), Emīlija Toma Stoparda (Tom Stoppard) lugā “Leopoldštate” (Leopoldstadt, 2023, rež. Džons Malkovičs, John Malkovich, Amerikas Savienotās Valstis). Aktrise 2025. gadā ir redzama Dailes teātra izrādēs, spēlējot Māti Olgas Tokarčukas (Olga Nawoja Tokarczuk) darbā “Dzen savu arklu pār mirušo kauliem” (Prowadź swój pług przez kości umarłych, 2025, rež. Ola Mafālani, Ola Mafaalani, Sīrija) un Luīzi Mariusa fon Maienburga (Marius von Mayenburg) lugā “Nachtland” (2025, rež. Toms Treinis).
L. Pupures precīzā teksta izpratne, izkoptā dikcija un runas māksla palīdzējušas radīt arī daudzas lomas Radioteātrī. Ilgus gadus viņa bija runas kultūras un skatuves runas pedagoģe Valsts kultūras un izglītības darbinieku tehnikumā (1971–1980), vēlāk arī Latvijas Kultūras akadēmijā (1998–2002). Aktrise veidojusi individuālas dzejas programmas, kas veltītas latviešu dzejnieku daiļradei.