Profesionālā darbība teātrī, nozīmīgākās lomas U. Pūcītis debitēja Latvijas PSR Valsts Akadēmiskajā Jāņa Raiņa Dailes teātrī (Dailes teātris) ar Vitauta Kraula lomu Gunāra Priedes lugā “Pozitīvais tēls” (rež. Pēteris Pētersons, 1959). Pēc fakultātes beigšanas aktieri nozīmēja darbā Liepājas Drāmas teātrī. Tur viņš nostrādāja divas sezonas; viņa nozīmīgākās lomas bija režisora Nikolaja Mūrnieka režijās: šarmantais Petručio Viljama Šekspīra (William Shakespeare) “Spītnieces precībās” (“Spītnieces savaldīšana”, The Taming of the Shrew, 1961) un gudri viltīgais Mati Bertolta Brehta (Eugen Bertolt Friedrich Brecht) lugā “Lielkungs Puntila un viņa kalps Mati” (Herr Puntila und sein Knecht Matti, 1962).
1962. gadā sākās U. Pūcīša Latvijas PSR Valsts Jaunatnes teātra (Jaunatnes teātris) posms. No šī perioda par tuvu lomu aktieris atzinis Rūdi Ilzes Indrānes romāna “Lazdu laipa” dramatizējumā (1964, rež. Osvalds Krēsliņš). Kopš studiju gadiem U. Pūcīša sapnis bija nospēlēt Pēru Gintu, un 1964. gadā, kad šo izrādi Dailes teātrī iestudēja Eduards Smiļģis, aktieris pieteicās dublēt šajā lomā Eduardu Pāvulu – diemžēl šī iecere neīstenojās.
1965. gadā, P. Pētersona aicināts, U. Pūcītis atkal sāka strādāt Dailes teātrī. Aktieris cienīja P. Pētersona aso prātu un fantāzijas lidojumu un nospēlēja nozīmīgas lomas viņa režijās: Lauri Gunāra Priedes “Pa valzivju ceļu” (1965), Ņečajevu Edvarda Radzinska (Эдвард Станиславович Радзинский) “Filma top...” (Снимается кино, 1966). Deheroizēts un saistīts pie zemes bija U. Pūcīša Lāčplēsis Raiņa lugā “Uguns un nakts” (1965). Aktiera patiesības izjūta radīja arī pretrunu pilno un nesamierināmo patiesības meklētāju Piču Imanta Ziedoņa un P. Pētersona dzejas izrādē “Motocikls” (1967).
Citas nozīmīgas lomas bija Inkvizitors Žana Anuija (Jean Marie Lucien Pierre Anouilh) “Cīrulītī” (L'Alouette, 1969, rež. Aina Matīsa), Noliņš Rūdolfa Blaumaņa “Indrānos” (1970, rež. Juris Strenga), Henrijs, Ričmondas grāfs, V. Šekspīra “Ričardā III” (Richard III, rež. Arnolds Liniņš).
1973. gadā sākās otrais U. Pūcīša Jaunatnes teātra periods, un tas bija ražīgs laiks aktiera daiļradē. Bieža partnerība viņam šajā laikā izveidojās ar aktrisi Dinu Kupli, kura arī bija aizgājusi no Dailes teātra. U. Pūcītim bija auglīga sadarbība ar režisoru P. Pētersonu, spēlējot gan paša P. Pētersona sarakstītajās lugās: Cilvēks “Mistērijā par cilvēku” (pēc Vladimira Majakovska (Владимир Владимирович Маяковский) darbiem, 1974), Mefodijs “Bastardā” (1978), arī Miķeļa lomā Māras Zālītes lugā “Pilna Māras istabiņa” (1983). Tomēr pa īstam U. Pūcīša talants uzplauka Ādolfa Šapiro (Адольф Яковлевич Шапиро) režijās. Viņi bija domubiedri, un Ā. Šapiro prata izmantot aktiera talanta īpatnības. Režisoram pats galvenais teātrī bija personība, un iespējams, ka tieši tāpēc viņam izveidojās laba sadarbība ar U. Pūcīti. Savukārt Ā. Šapiro bija tuvs aktiera mākslas izpratnei. Pie Ā. Šapiro U. Pūcītis nospēlēja vīrišķīgo, bet apkārtējās vides nomākto Ivanovu Antona Čehova (Антон Павлович Чехов) “Ivanovā” (Иванов, 1975), kā arī beidzot piepildīja sava mūža sapni, nospēlējot titullomu Henrika Ibsena (Henrik Johan Ibsen) “Pērā Gintā” (Peer Gynt, 1979). Sešas stundas garā izrāde, ko izrādīja divās daļās no rīta un vakarā, skanēja kā paša aktiera grēksūdze un slāpes pēc harmonijas. Nozīmīgas lomas Ā. Šapiro iestudējumos bija arī Borodins Viktora Rozova (Виктор Сергеевич Розов) lugā “Lido dzērves” (“Mūžam dzīvie”, Вечно живые, 1981) un traģiķis Ņeščastļivcevs Aleksandra Ostrovska (Александр Николаевич Островский) “Mežā” (Лес, 1984).
U. Pūcīša meklētāja gars rada izpausmi arī režijā, vēloties atrast jaunas formas un eksperimentējot ar telpu. Jaunatnes teātrī viņš iestudēja paša dramatizēto Miervalža Birzes “Rozā ziloni” (1977) – izrāde tika spēlēta vairākās vietās teātrī. Sekoja Andreja Upīša “Sūnu ciema zēni” (1978) teātra pagalmā ar īstiem dzīvniekiem, kā arī Ojāra Vācieša prozas dramatizējums “Tās dienas acīm” (1980).
1988. gadā U. Pūcītis atkal pārgāja uz Dailes teātri, nospēlējot tādas lomas kā Dzejnieks Aleksandra Čaka dzejas izrādē “Mūžības skartie” (1987, rež. Kārlis Auškāps; U. Pūcītis izrādē spēlēja pēc pirmizrādes), Sargs Stefana Caneva (Стефан Неделчев Цанев) lugā “Sokrāta pēdējā nakts” (Последната нощ на Сократ, 1988, insc. K. Auškāps, rež. J. Strenga), Augejs Frīdriha Dirrenmata (Friedrich Dürrenmatt) lugā “Herakls un Augeja lopu laidars” (Herkules und der Stall des Augias, 1990, rež. Aivars Līnis), Karalis Raiņa “Zelta zirgā” (1990, rež. Arnis Ozols), Ifreims Kebots Jūdžīna O’Nīla (Eugene Gladstone O'Neill) “Mīlā zem gobām” (Deside Under the Elms, 1993, rež. Juris Kalniņš), Sintrams Selmas Lāgerlēvas (Selma Ottilia Lovisa Lagerlöf) “Gesta Berlingā” (Gösta Berlings Saga, 1993, rež. Harijs Liepiņš), Lorenco V. Šekspīra “Romeo un Džuljetā” (Romeo and Juliet, 1994, rež. K. Auškāps). Aktieris viesojās Jaunajā Rīgas teātrī ar Matīsa lomu A. Čaka dramatiskajā poēmā “Matīss – kausu bajārs” (1993, rež. Juris Rijnieks).
No 1948. līdz 2000. gadam ar pārtraukumiem aktieris rakstīja dienasgrāmatu, kurā lasāmi ne tikai iespaidi par literatūru un mākslu, par cilvēka dabu, bet arī trāpīgi vērojumi par kolēģiem teātrī un kino: par režisoriem, pie kuriem aktieris strādāja Liepājas, Jaunatnes un Dailes teātrī, par studiju biedriem un kolēģiem, daudzi no kuriem jau paši kļuvuši par Latvijas teātra vēsturi. Tomēr visnesaudzīgākais aktieris bija pats pret sevi un savu dzīvi.
