1966. gadā Love noslēdza līgumu ar ierakstu kompāniju Elektra Records, kas iepriekš strādāja ar folkmūziku, bet drīzumā kļuva par vienu no vadošajām psihedēliskā roka izdevējām (dažus mēnešus vēlāk par Elektra ierakstu māksliniekiem pēc A. Lī ieteikuma kļuva arī The Doors).
Debijas albums Love (1966) lielāko ievērību guva pateicoties singlam My Little Red Book – pirmoreiz šī dziesma bija izskanējusi režisora Klaiva Donnera (Clive Donner) filmā “Kas jauns, kaķīt?” (What’s New Pussycat?, 1965), kur to izpildīja britu grupa Manfred Mann. Atšķirībā no ārtpopa stilistikā ieturētās oriģinālversijas, Love interpretācija izcēlās ar agresīvu ģitāras rifu, kas par spīti My Little Red Book autora, popmūzikas komponista Bērta Bekaraka (Burt Bacharach) nepatikai, ļāvusi tai kļūt par garāžroka klasiku (dažreiz atzīta arī par agrīnu protopanka paraugu). Spilgtākā oriģinālkompozīcija albumā ir Signed D.C. – A. Lī sacerēta psihedēliska blūza balāde par narkotiku izraisītu depresiju; 2012. gadā to singlā izdeva arī garāžroka duets The White Stripes.
Otrais albums, ar vēlāko Doors un Dženisas Džoplinas (Janis Joplin) producentu Polu A. Rotčaildu (Paul A. Rothchild) ieskaņotais Da Capo (1966), tapa dažus mēnešus pēc debijas iznākšanas, taču oriģinālās skaņuplates pirmā puse uzrāda ievērojamu progresu. Instrumentāriju papildinājusi spāņu ģitāra, pūšaminstrumenti, elektroērģeles un klavesīns, aranžējumi kļuvuši smalkāki, bet stilistiskā orientācija nosvērusies psihedēlijas virzienā. Savukārt Da Capo otro pusi pilnībā aizpilda 19 minūšu improvizēts skaņdarbs Revelation, kas nereti minēts gan kā viens no pirmajiem t. s. asidroka ierakstiem, gan kā iemesls, kas savas muzikālās pretenciozitātes dēļ kavējis albuma izplatību ārpus ASV Rietumkrasta pagrīdes kultūrvides. Mūsdienās pazīstamākā Da Capo dziesma ir 7 and 7 Is, ko vēlāk ieskaņojuši arī Ramones; Aliss Kūpers (Alice Cooper); Electric Prunes; Billijs Bregs (Billy Bragg) un Deep Purple; savukārt She Comes in Colors vairāki eksperti minējuši kā dziesmu, no kuras aizgūta popzvaigznes Madonnas (Madonna) 1999. gada hita Beautiful Stranger melodija un pamatrifs; pati Madonna gan izteikusies, ka Love kompozīciju nekad agrāk neesot dzirdējusi.